DOI: 10.1016/j.scitotenv.2021.145364
納米級氧化鐵基吸附劑已被廣泛用于緩解水體富營養化。然而,納米氧化鐵基吸附劑穩定性差、分離回收困難,給其工業化應用帶來了挑戰。在此,通過表面活性劑介導的靜電紡絲法系統合成了具有可控直徑(即66至305nm)和組成的赤鐵礦和四正丁基溴化銨摻雜聚丙烯腈(PAN/Fe2O3/TBAB)復合納米纖維,作為去除水中磷酸鹽的吸附劑。在靜電紡絲過程中,極性TBAB表面活性劑促進了Fe2O3納米顆粒向納米纖維表面的遷移,從而形成了表面富集Fe2O3納米顆粒/TBAB的納米纖維。將合成的納米纖維膜用于去除磷酸鹽,研究了其吸附動力學、吸附機理和可重復使用性。數據表明,吸附動力學遵循偽二級模型,而吸附機理遵循Langmuir模型。磷酸鹽的去除主要歸因于表面富集的α-Fe2O3納米顆粒在酸性和接近中性pH值下的化學吸附,而在TBAB位點處的陰離子交換貢獻很小。在pH3下的最大磷酸鹽去除能力約為8.76mg/g(即23.1mg/g,P/活性物質)。此外,所合成的納米纖維膜還具有出色的可重復使用性。
圖1.(a)粘度,(b)表面張力和(c)電導率隨溶液組成變化的DOE分析。
圖2.(a)平均纖維直徑和(b)微珠密度隨溶液組成變化的DOE分析。
圖3.PAN/Fe2O3/TBAB納米纖維的SEM圖像。(a)PAN4-TBAB1,(b)PAN4-Fe2O30.86-TBAB1,(c)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(d)PAN5.5-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O31.18-TBAB1,(f)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(g)PAN7-TBAB1,(h)PAN7-Fe2O31.5-TBAB1和(i)PAN7-Fe2O33-TBAB1。
圖4.Fe2O3納米顆粒、Fe2O3納米棒和PAN/Fe2O3/TBAB納米纖維的TEM圖像。(a)Fe2O3納米粒子,(b)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(c)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(d)PAN7-Fe2O33-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O32.36,(f)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB0.1,(g)PAN5.5-Fe2O3(納米棒)2.36-TBAB1和(h)Fe2O3納米棒。
圖5.23℃下,初始磷酸鹽濃度對PAN/Fe2O3/TBAB納米纖維膜吸附動力學的影響。線表示使用偽二階方程的建模結果。(a)PAN4-Fe2O30.86-TBAB1,(b)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(c)PAN5.5-Fe2O31.18-TBAB1,(d)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB0.1,(f)PAN5.5-Fe2O32.36,(g)PAN7-Fe2O31.5-TBAB1和(h)PAN7-Fe2O33-TBAB1。
圖6.PAN/Fe2O3/TBAB納米纖維膜的Langmuir吸附等溫線。(a)PAN4-Fe2O30.86-TBAB1,(b)PAN4-Fe2O31.72-TBAB1,(c)PAN5.5-Fe2O31.18-TBAB1,(d)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1,(e)PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB0.1,(f)PAN5.5-Fe2O32.36,(g)PAN7-Fe2O31.5-TBAB1和(h)PAN7-Fe2O33-TBAB1。
圖7.(a)使用PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1納米纖維墊時,初始溶液的pH值對磷酸鹽去除效率的影響,以及(b)從MATLAB模擬數據得到的不同pH值下磷酸鹽物種的分數。初始磷酸鹽濃度為10mg/L,接觸時間為24h,T=23℃,吸附劑量為1g/L。
圖8.使用1M NaOH溶液進行5次循環再生的PAN5.5-Fe2O32.36-TBAB1納米纖維墊的磷酸鹽吸附能力。初始磷酸鹽濃度10mg/L,pH3和5,接觸時間24h,吸附劑量1g/L。