DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c00300
鋰硫(Li-S)電池由于其能量密度的優勢而被認為是一種很有前途的儲能設備。然而,硫負載量、活性物質利用率低和循環穩定性差限制了其商業應用。在此,研究者通過結合靜電紡絲和溶液涂覆技術,制備了聚酰胺-胺樹枝狀大分子(PAMAM)功能化的氮摻雜碳納米纖維(PAMAM@N-CNFs)的三維結構。采用Li2S6正極電解質制備了獨立式PAMAM@N-CNFs膜,用于鋰多硫化物電池。PAMAM@N-CNFs對多硫化物有較強的物理化學吸附,有效地降低了電化學極化。Li2S6陰極浸漬PAMAM@N-CNFs電極(硫負載:4.74 mg)在0.2 C時顯示出998 mAh g-1的高首次放電容量,在300次循環后穩定在783 mAh g-1,其循環性能優于N-CNFs/Li2S6電極。在7.11 mg的高硫負載量下,可獲得5.77 mAh的出色初始容量(在0.2 C下400個循環中,容量保持率為71.2%)。經PAMAM修飾的帶有官能團的N-CNFs有望與高硫負載電極進行組裝,該電極在鋰硫電池中具有優異的電化學性能。
圖1.PAMAN@N-CNFs/Li2S6電極的制備示意圖
圖2.(a)N-CNFs和PAMAM@N-CNFs的X-射線衍射圖、(b)拉曼光譜和(c)FT-IR光譜;(d)N-CNFs和PAMAM@N-CNFs的XPS全掃描光譜;(e)高分辨率C1s光譜和(f)N1s光譜;(g)PAMAM@N-CNFs的N2吸附/解吸等溫線(插圖為孔徑分布);(h)PAMAM@N-CNFs的SEM和(i)TEM圖像;(j)PAMAM@N-CNFs的HRTEM圖像和(k)對應映射圖像
圖3.6小時后N-CNFs和PAMAM@N-CNFs吸附Li2S6溶液的紫外-可見吸收光譜和數字圖像(插圖)
圖4.(a)相應電極的CV曲線;(b)在0.2 C時的相應恒電流放電曲線和(c)在0.2 C時相應電極(硫負載:4.74 mg)的循環性能;(d)帶有相應電極的電池在0.1和1 C之間的速率性能;(e)PAMAM@N-CNFs/Li2S6電極(高硫負載量為7.11 mg)在0.2 C下的循環穩定性
圖5.(a)和(b)的CV圖:不同掃描速率下,相應的電極基Li-S電池;(c)陽極氧化過程(Ia:Li2S2/Li2S→Li2S8)和(d)陰極還原過程(Ib:Li2Sx→Li2S2/Li2S;4≤x≤8)的CV峰值電流與掃描速率平方根的關系。Li2S8在1.98 V下在(e)N-CNFs電極和(f)PAMAM@N-CNFs電極上的恒電位放電曲線
圖6.(a)循環后PAMAM@N-CNFs的SEM圖像;(b)XPS全掃描光譜和(c)高分辨率S2p光譜;經過循環的PAMAM@N-CNFs在不同電子輻照時間下的TEM圖像:(d)0s,(e)10s和(f)15s;(g)循環后PAMAM@N-CNFs的相應元素圖