隨著智能可穿戴設備的日益普及，在各種復雜的應用場景中，迫切需要具有柔性的高性能壓力傳感器。現有的柔性壓力傳感器面臨一個巨大挑戰，就是在寬溫度范圍內需要保持高靈敏度，這對于它們在惡劣環境中的應用至關重要。
基于以上挑戰，清華大學南策文院士和武漢理工大學張鑫研究員等人合作，報道了一種基于三維MXene/PEI網絡的高性能柔性壓阻傳感器，適用于較寬的溫度范圍(從液氮溫度到150°C)。相關研究成果以“3D MXene-Based Flexible Network for High-Performance Pressure Sensor with a Wide Temperature Range”為題目，發表于期刊《Advanced Science》上。
PEI是一種非晶態熱塑性聚合物，具有耐高溫、優異的拉伸強度和優越的尺寸穩定性，在航空航天領域已經顯示出巨大的應用潛力。此外，含有醚鍵的PEI表現出極大的靈活性和可加工性，可以通過各種物理過程構建不同的微觀和宏觀結構。另一方面，新興的MXenes納米片具有金屬導電性、優異的機械強度和良好的親水性，可以承受一定的低溫(- 200℃以下)和高溫(400℃以上)，適用于在惡劣條件下應用PEI纖維網絡構建可穿戴壓力傳感器。
通過PEI的逐層靜電紡絲工藝，制備了三維MXene/PEI網絡，提高寬溫度范圍內的傳感性能。制備了類似蜘蛛網的MXene/PEI互聯3D纖維網絡，將MXene納米片涂覆在每根PEI納米線表面。這種三維MXene/PEI網絡受益于外力作用下的大變形，提高壓阻傳感器在高溫下的傳感性能。此外，在MXene/PEI網絡與柔性電極之間組裝了一層超薄PEI層作為間隔層，可以進一步增強外部變形下的導電路徑。該柔性壓阻傳感器在寬溫度范圍(從液氮到150°C)內具有優異的靈敏度、響應/恢復時間短、檢測限低、高溫下耐久性好，在人體活動、健康監測、壓力分布陣列和人機交互等方面具有潛在應用價值。
圖 1. a) MPP 壓阻式傳感器制備過程示意圖。b) Ti3C2TX MXene 納米片的 SEM 圖像和尺寸分布。c) MXene 納米片的 AFM 圖像。高度分布表明納米片的厚度≈1.74 nm。d) MXene納米片的TEM圖像，插圖顯示了其相應的選區電子衍射圖。e) Ti3AlC2 MAX 和 Ti3C2TX MXene 納米片的 XRD 圖。f) MXene/PEI 纖維網絡的 SEM 圖像 g) PEI 纖維網絡、Ti3C2TX MXene 和 MXene/PEI 纖維網絡的傅里葉變換紅外 (FTIR) 光譜。h) MXene/PEI 纖維網絡的 3D 結構圖。
在這項工作中，研究者制備了一個三維MXene/聚醚酰亞胺網絡為基礎的高靈敏度壓阻傳感器。該傳感器在寬溫度范圍內具有超高靈敏度(在?5℃時為80 kPa?1，在室溫時為156 kPa?1，在150℃時為20 kPa?1)，9 Pa的低檢測限，163 ms的快速響應時間，長期耐久性，室溫時超過 10000 次循環、100 °C 下 2000 次循環和 ?5 °C 下 500 次循環
圖 2. MPP 壓阻式傳感器的傳感機制。a) MPP 傳感器壓力傳感模型。b-f）MXene/PEI 纖維網絡在不同壓縮狀態下的原位 SEM 圖像。
壓力傳感器可以實時跟蹤不同的人類活動，檢測壓力分布，并用于人機交互。它還可以在高溫 (150 °C) 和低溫 (液氮) 下對外部機械刺激做出敏感反應。此外，纖維網絡具有良好的焦耳加熱能力，在 12 V 電壓下可達到 78 °C。因此，柔性 MXene/PEI 纖維網絡在柔性可穿戴電子設備和惡劣條件下的個人加熱系統領域內，具有廣闊的應用前景。
圖 3. MPP 壓阻式傳感器的傳感性能。a) 電流響應 ΔI/Io 與時間的關系。b) 對于具有不同 MXene 濃度的 MXene/PEI 傳感器，隨著壓力負載的變化，電流的相對變化 (ΔI/Io)。c) MPP 傳感器在壓縮速度為 200 mm s?1 時的響應時間 (163 ms) 和恢復時間 (123 ms)。d) 傳感器在10 000次連續加載-卸載循環下的耐久性測試。e) MXene/PEI 纖維網絡在-120 至 200 °C 的動態流變行為。f) MXene/PEI 纖維網絡的應力-應變曲線和 g) MPP 傳感器在從室溫到 150 °C 的不同溫度條件下的靈敏度。h) MPP 傳感器在 100 °C 下 2000 次循環的循環壓阻傳感性能。i) 不同壓阻式傳感器的靈敏度和感應范圍的比較。
MPP傳感器的應用
MXene/PEI壓阻傳感器具有靈敏度高、響應快等優點，適用于細微壓力和人體不同活動的實時監測。壓阻式傳感器的檢測限是其最關鍵的性能指標之一。如圖4a所示，傳感器可以檢測大豆(9 Pa)和重量為1克(44 Pa)的微小壓力。此外，柔性傳感器可以共形附著在人體肌肉上。如圖4b所示，可以記錄臉頰隆起的最小肌肉運動。在圖4c中，將傳感器直接固定在一名成年男性的手腕皮膚上，實時監測脈搏，并能清晰地區分波形，在生物醫學監測和實時臨床診斷方面具有很大的應用前景。
由于其柔性，MPP壓阻傳感器也可以緊緊附著在人體關節上。如圖4d所示，傳感器可以實時檢測食指的彎曲和矯直運動。該傳感器還顯示出較高的靈敏度來監測人體關節的屈伸運動周期，如手腕、肘部、腳踝和膝蓋。在圖4f中，傳感器也表現出對高頻手指敲擊的快速響應。在液氮溫度附近的超低溫度下，電流信號對杯子重量的變化響應良好。寬廣的工作溫度范圍顯示了該傳感器在航空航天領域的應用潛力。
圖 4. MPP 壓阻式傳感器的應用。a) 大豆 (9 Pa) 和 1 g 重物 (44 Pa) 提供的微小物體壓力的響應曲線，b) 臉頰隆起，c) 手腕脈搏（放大圖是包含稱為 P 的特征峰的單個脈沖信號 -波、T 波和 D 波），d）手指彎曲，e）肘部擺動，f）手指敲擊，和 g）在從 RT 到 80°C 的不同溫度下保持水杯。h) MPP壓阻式傳感器在超低溫（液氮）下的傳感性能。
物聯網(LoT)是信息時代的核心，由多種傳感器組合而成。為了進一步研究其在LoT領域的應用，將MPP壓阻傳感器連接到藍牙系統。如圖5a所示，系統可以將感知到的壓力信號轉換為無線電磁波信號。然后可以在手機上監測和記錄電流的變化。如圖5b所示，傳感器陣列通過監測每個像素點的電流強度，可以量化壓力分布，從而確定棋子的特定位置。此外，高度靈活的傳感器安裝在機器人的腿上，如圖5c所示，當機器人擺動手臂行走時，傳感器產生響應信號。
圖 5. a) MPP 壓阻式傳感器連接到包含藍牙模塊的電路，該模塊將手指敲擊的信號無線傳輸到手機。b) 將棋子放置在4×4 MPP壓阻傳感器像素陣列上，檢測相應的壓力分布。c) MPP壓阻傳感器實時傳感監測機器人運動。d)在MPP壓阻傳感器上施加不同的壓力，LED的亮度響應發生變化。e)附著在皮膚表面用于焦耳加熱的MXene/PEI纖維網絡示意圖。f)濃度為0.8 mg mL?1的MXene/PEI纖維網絡在不同操作電壓下的溫度分布。g)濃度為0.8 mg mL?1的MXene/PEI纖維網絡在電壓從0到12 V逐步升高時的紅外熱圖像。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.202205303
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