DOI: 10.1002/adfm.201910568
在金屬和金屬化合物之間構建異質界面是制備高性能電催化劑的一種有吸引力的策略。然而,實現兩種不同金屬組分的高度融合形成異質界面仍然是一個巨大的挑戰,因為在大多數情況下,不同的金屬組分往往會分開生長。本文采用羧基改性的碳納米管穩定不同的金屬離子,在靜電紡絲-煅燒過程中,在多孔碳納米纖維(Ni|MnO/CNF)中實現了豐富的Ni|MnO異質界面的工程化。值得注意的是,所得的Ni|MnO/CNF催化劑顯示出的活性是氧還原反應和析氧反應催化作用的最佳記錄。此外,該催化劑在鋅-空氣電池中也表現出高功率密度和長循環壽命。其出色的電化學性能主要歸因于具有強的Ni/Mn合金相互作用的缺氧Ni|MnO異質界面工程與一維多孔CNF載體之間的協同作用。這種用于引發雙金屬異質界面的簡單錨定策略為在實際的可持續能源應用中使用異質材料創造了極好的機會。
圖1. a)Ni|MnO/CNF催化劑的制備過程示意圖,b,c)SEM圖像,d)TEM圖像,e)大面積元素映射圖像,f)XRD圖案,以及g)高分辨率HAADF-STEM圖像。h)Ni/MnO顆粒的HAADF-STEM圖像和相應的元素映射圖像。
圖2.Ni|MnO/CNF的核心能級XPS光譜與Ni/CNF和MnO/CNF的能級XPS光譜的比較:a)Ni 2p,b)Mn 2p。Ni-MnO/CNF的核心能級XPS光譜與Ni/CNF和MnO/CNF的能級XPS光譜的比較:c)Ni 2p,d)Mn 2p。e)Ni|MnO/CNF、Ni-MnO/CNF和MnO/CNF的XRD圖譜的比較。f)Ni-MnO/CNF和Ni|MnO/CNF的晶體結構。g)CNT-COOH錨定策略的說明,該策略傾向于在CNF中引發雙金屬異質界面。
圖3.a)Ni|MnO CNF作為雙功能氧催化劑的示意圖。b)制備的催化劑和Pt/C在0.1 M KOH中的ORR極化曲線。c)制備的催化劑在0.8 V時的動力學電流密度和ORR電子轉移數,d)Ni|MnO/CNF的ORR LSV曲線和e)相應K-L圖。f)制備的催化劑和RuO2在0.1 M KOH中的OER CV曲線,以及g)相應Tafel斜率。h)將這項工作中的材料的雙功能氧電催化活性與參考文獻中的代表性電催化劑進行比較。
圖4.a)Ni|MnO界面處MnO的結構演變。b)氧的吸附行為,以及Ni|MnO界面上的氧還原反應的圖示。
圖5.a)定制的鋅-空氣電池的數碼照片。b)碳紙電極上Pt/C+RuO2墨水(左)和Ni|MnO/CNF墨水(右)涂層的示意圖和SEM圖像。c)Ni|MnO/NF基和Pt/C+RuO2基鋅-空氣電池的放電和充電電壓循環曲線。d)Ni|MnO/CNF基鋅-空氣電池的開路圖。插圖顯示了鋅-空氣電池的高開路電壓(1.563 V)。e)重復循環的充放電電壓變化和f)Ni|MnO/CNF基和Pt/C+RuO2基鋅-空氣電池的放電極化曲線和相應的功率密度圖。