檸檬酸輔助溶膠-凝膠法合成介孔硅氧化鎂陶瓷纖維及其吸附性能

DOI：10.1016/j.ceramint.2019.12.279

本工作報告了一種新型的檸檬酸輔助溶膠-凝膠法，該方法不包含任何用于介孔硅氧化鎂（MgO-SiO2）陶瓷靜電紡絲的模板或危險化學品。利用檸檬酸制備前驅體溶液，以催化正硅酸乙酯（TEOS）水解，與鎂離子螯合并在煅燒過程中形成孔隙。此外，H2O2的加入導致纖維的脫色、親水性、比表面積的減小和表面堿度的提高。所研究的介孔MgO-SiO2陶瓷纖維（Si:Mg=1.5:1原子比）經600℃熱處理后，具有良好的形貌，直徑為1.23±0.34μm，BET比表面積為142.61 m2·g-1。研究了陶瓷纖維對Pb（II）、Cu（II）、亞甲基藍（MB）和富里酸（FA）的吸附特性。陶瓷纖維對Pb（II）/Cu（II）的吸附量高達753.1/481.0 mg·g-1，符合擬二級動力學和Langmuir等溫線模型。Freundlich模型為MB和FA的吸附等溫線提供了一個較好的擬合模型，擬一級模型可以描述FA的吸附動力學數據。觀察到MB吸附的異常動力學在早期遵循擬二級模型，然后遵循擬一級模型。合成MSCFs的創新策略有助于開發與各種應用相關的復合氧化物陶瓷纖維。

圖1.紡絲溶膠的數碼照片（a）；前體纖維（b）；MS6-600和MS6H0.5-600（c）；MS6-600（d）和MS6H0.5-600（e）的接觸角。

圖2.前驅體MS6Hn（n=0，1，0.5，1，2）（a）和熱處理MS6在不同溫度（b）下的FT-IR光譜；不同Si/Mg比（c）下的TG/DSC曲線；MS6H0.5-600（d）的N2吸附-解吸等溫線和孔徑分布；MS6-600和MS6H0.5-600（e）的XRD圖譜；MS6H0.5-600的XPS全掃描光譜和Si 2p（f）的高分辨峰。

圖3.MS6H0.5-600的SEM圖像（a）、TEM圖像（b）、EDX光譜（c）和元素映射圖像（d-h）。

圖4.MS6-600、MS6H0.5-600和MS8H0.5-600（a）的CO2-TPD曲線，以及MS6H0.5-600在不同pH值下的zeta電位（b）。

圖5.溶液pH值對Pb（II）（a）和Cu（II）（b）吸附到MS6H0.5-600上的影響；在不同pH值下，離子強度為0.01 M的100 mg·L-1 PbCl2（c）和CuCl2（d）溶液的形態分布。（由Visual MINTEQ 3.0計算；僅顯示大于3.0%的物種百分比。）

圖6.接觸時間對Pb（II）（a）和Cu（II）（c）吸附容量的影響，Pb（II）（b）和Cu（II）（d）在MS6H0.5-600上吸附的非線性PFO和PSO模型，以及Pb（II）（e）和Cu（II）（f）在MS6H0.5-600上的Langmuir和Freundlich吸附等溫線。

圖7. MB（a）和FA（b）吸附的非線性PFO和PSO模型（插圖為線性形式的動力學模型），MB（c）和FA（d）吸附的Langmuir和Freundlich等溫線（插圖為平衡吸附后MB/FA溶液的數碼照片）。

圖8.吸附前后MSCFs的XRD圖譜（a）和FT-IR光譜圖（b）。

圖9.MS6H0.5-600對Pb（II）（a）、Cu（II）（b）、MB（c）和FA（d）吸附的再生性能。