高度穩定的納米纖維La2NiZrO6催化劑用于甲烷快速部分氧化

DOI：10.1016/j.fuel.2019.116861

放熱甲烷部分氧化需要具有熱穩定性的催化劑來應對熱點的形成和抗氧化性，以保持氧存在下的活性。研究表明，通過甲烷部分氧化可生產合成氣的高穩定性納米纖維狀La2NiZrO6催化劑。La2NiZrO6鈣鈦礦催化劑表現出無還原的催化活性，從而保持了在反應過程中的催化活性。熱穩定的纖維結構能夠通過高溫煅燒來提高La2NiZrO6的結晶度，從而獲得較高的催化活性。此外，通過改變催化劑纖維的直徑可以很容易地提高催化劑的活性，這可以通過調整靜電紡絲工藝來實現。而且，合成氣產率隨氣體空速的增加而增加，這可能是由于局部溫度升高所致。證實了納米纖維催化劑在甲烷重整過程中的循環穩定性。因此，熱穩定的納米級La2NiZrO6催化劑具有通過甲烷快速部分氧化產生高合成氣產量的潛力。

圖1.La2NixZr2-xO7-δ的XRD圖譜。

圖2.La2NixZr2-xO7-δ的TPR曲線。

圖3.在750℃和GHSV為3×106 L Kg-1 h-1的條件下，La2NixZr2-xO7-δ在甲烷部分氧化過程中的催化性能。

圖4.在不同溫度下煅燒的催化劑的XRD圖譜。

圖5.具有不同煅燒溫度的催化劑的TPR曲線。

圖6.在不同溫度下煅燒的催化劑的SEM圖：（a）800℃；（b）900℃；（c）1000℃；（d）1100℃。比例尺為1μm。

圖7.在6×106 L Kg-1 h-1的GHSV和不同反應溫度下，催化劑煅燒溫度對甲烷轉化率的影響。

圖8.不同PVP含量的催化劑的SEM圖像：（a）3.3 wt%；（b）4.6 wt%；（c）6.1 wt%。比例尺為1μm。

圖9. GHSV對750℃下不同纖維直徑的催化劑的催化性能的影響：（a）甲烷轉化率；（b）氫氣的選擇性；（c）一氧化碳選擇性。

圖10.在750℃和GHSV為3×106 L Kg-1 h-1的甲烷部分氧化過程中，x=1.0催化劑的循環穩定性。

圖11.（a）1個循環和（b）5個循環后的催化劑的SEM圖像。比例尺為1μm。

圖12.廢催化劑的XRD圖譜。