DOI: 10.1002/advs.201902617
室溫下(RT)鈉硫電池(Na-S)的高能量密度通常取決于放電過程中多硫化物向硫化鈉的有效轉化以及充電過程中的硫回收,這是鈉硫電池電化學反應過程中速率的決定性步驟。在這項工作中,通過靜電紡絲合成了由摻氮碳纖維(NCFs)和Ni空心球組成的3D網絡(Ni-NCFs)主體。在這種新穎的設計中,每個Ni空心單元不僅可以緩沖循環過程中S的體積波動,而且可以提高陰極沿碳纖維的導電性。同時,研究結果表明,在硫負載過程中,少量的Ni被極化,形成極性的Ni-S鍵。此外,結合氮摻雜碳纖維,Ni-NCFs復合材料可以有效地吸附可溶性多硫化物中間體,進一步促進了Ni單元對多硫化鈉氧化還原的催化作用。另外,在充電和放電過程中,還利用原位拉曼光譜監測了多硫化物在充放電過程中的變化。正如預期的那樣,自支撐S @ Ni-NCFs陰極具有優異的倍率性能和出色的循環性能。
圖1.a)S@Ni-NCFs復合材料的制備示意圖以及b)充電和放電過程中的優勢。
圖2.Ni-NCFs復合材料的表征。在空氣氣氛中的a)x射線衍射圖,b-d)FESEM,e、f)TEM,g)EDS元素圖,h)拉曼光譜以及i)TGA曲線。
圖3.S@Ni-NCFs復合材料的表征。a、b)FESEM,c)X射線衍射圖,d)TEM,e)EDS元素圖,f)TGA曲線,g、h)Ni-NCFs和S@Ni-NCFs中Ni 2p和N 1s的高分辨XPS譜,i)S@Ni-NCFs復合材料中S 2p的高分辨XPS譜。
圖4.電化學性能表征。a)掃描速率為0.1 mV s-1時的CV曲線,b)S@Ni-NCFs電極在不同充電/放電階段的原位拉曼分析,S@Ni-NCFs和S@NCFs在1.0 C下的c)速率能力、d)放電/充電曲線、以及e)循環性能。
圖5.催化和吸附表征。a)Na2S6對稱電池的極化曲線和b)EIS ,c)S@Ni-NCFs和S@NCFs電極的CV和d)放電/充電曲線的比較。e)金屬Ni表面多硫化物吸附、轉化過程的S@Ni-NCFs示意圖,f)在本工作中開發的S@Ni-NCFs電極與已發表的文獻之間的速率對比。