DOI: 10.1039/c9ew00834a
飲用水中的鈾（U）污染通常會影響資源有限的社區，這對U6+處理提出了獨特的技術挑戰。在此，作者開發了一套化學功能化的聚合物（聚丙烯腈；PAN）納米纖維，用于低壓反應過濾應用中的U6+去除。將具有含氮或磷基（例如膦酸）官能團的粘合劑摻入（質量分數為1-3 wt％）用于靜電紡絲的PAN溶膠凝膠中，制備功能化的納米纖維墊。作為比較，我們還使用偕胺肟(AO)基功能化了PAN納米纖維，這是一組公認的U6+攝取特異性的納米纖維。對于最佳的N基（Aliquat?336或Aq）和含P的[十六烷基膦酸（HPDA）和雙?2-乙基己基）磷酸酯（HDEHP）]結合劑，隨后研究了它們在不同pH值（pH 2-7）、U6+濃度（高達10μM）和模擬使用點（POU）水處理的流動系統中去除U6+的應用。正如季銨基在離子交換中的應用所預期的那樣，含Aq的材料似乎通過靜電相互作用來隔離U6+；雖然這些材料的吸收是有限的，但在中性pH下，帶正電荷的N基結合帶負電荷的U6+復合物時，吸收量最大。相反，HDPA和HDEHP在代表礦井排水的酸性pH值下表現最佳，在該條件下，鈾酰陽離子的表面絡合可能會驅動吸收。AO的絡合在所有pH值下均表現出最佳性能，盡管通過表面沉淀的U6+吸收也可能發生在接近中性pH值和高（10μM）溶解U6+濃度時。在使用無端過濾系統進行的模擬POU處理研究中，觀察到AO-PAN系統中的U去除對地下水中的常見共溶質（例如硬度和堿度）不敏感。盡管還需更多的研究，但結果表明，僅需80克（約0.2磅）的AO-PAN過濾材料即可處理一個人一年的供水（污染程度為美國國家環保局最高鈾污染水平的十倍）。
圖1功能化PAN納米纖維在pH 2（實心條）和pH 6.8（空心條）下吸收U6+的性能比較。在10μM U6+ 的初始濃度和0.25 g L-1的每個墊子之間平衡16小時后，顯示了不同結合劑的吸收數據（在溶膠凝膠中顯示了wt%）。實驗在pH值為6.8的10 mM HEPES中進行，并用HNO3將水酸化至pH 2。
圖2合成納米纖維的代表性掃描電鏡圖像，其中材料名稱中的數字對應于集成表面活性劑的wt%（在合適的地方）。還提供了比表面積（SA，m2 g-1）和孔隙體積（PV，cm3 g-1）的N2-BET測量結果。在可能的情況下，提供重復測量的平均偏差和標準偏差。NM表示“未測量”，因為制造的材料數量不足以進行SA或PV分析。對于一些表面活性劑功能化材料（例如，Aq），觀察到少量的“毛發狀”結構（見白色箭頭），但數量不足以改變納米纖維的直徑分布。
圖3在含2 wt％Aq、0.5 wt％HDPA或1 wt％HDEHP的（a）10μM和（b）1μM AO-PAN和PAN的初始U6+濃度下，吸附的U6+濃度與溶液pH的函數關系。所有材料均在無緩沖液的水中（用5 M NaOH或HNO3調節pH值）進行試驗。垂直誤差條反映了重復試驗的標準偏差，而水平誤差條代表了試驗過程中的pH漂移范圍（～16 h）。所有實驗均采用0.25 g L-1的納米纖維質量負載。
圖4在含2 wt％Aq、0.5 wt％HDPA或1 wt％HDEHP的AO-PAN和PAN處于平衡狀態下，吸附的U6+濃度與溶液相U6+濃度的函數關系。在（a）用HNO3酸化至pH 2的水中對HDPA和含HDEHP的PAN測定的吸附等溫線，或（b）在pH 6.8的10 mM HEPES中對含Aq和AO官能化的PAN測定的吸附等溫線。給出了與模型擬合參數相吻合的Freundlich方程。數據來自于對每種材料分別進行的重復恒溫試驗。
圖5 U6+的標準化濃度（出水濃度除以進水濃度）與使用（a）AO-PAN和（b）0.5 wt% HDPA功能化PAN在無端過濾裝置中處理的體積的函數關系。除非另有說明，否則實驗在10 mM HEPES（pH 6.8）中使用的進水濃度為1μM，流速為0.8 mL min-1（160 LMH）。對于AO-PAN，結果顯示了不同質量（厚度）的過濾器（13和26 mg）、重復過濾器（1和2）和更復雜的溶液化學成份（500 mg L-1的Ca2+或HCO3-調節至pH 6.8）。對于HDPA功能化材料，展示了四個使用20 mg過濾器的重復實驗（1到4）。
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