DOI:10.1016/j.memsci.2019.117721
近年來，新型超濕潤膜通過表面化學與形貌的協同作用在含油廢水處理中得到了廣泛的應用。然而，超濕潤膜的水通量通常會因孔隙堵塞和表面污染而迅速下降，特別是在處理表面穩定的水包油乳液時。本文提出了一種簡便的方法來制備具有良好防污和自清潔性能的超濕潤薄膜納米纖維復合膜，以有效地分離表面活性劑穩定的水包油乳液。該膜由超薄碳納米管（CNTs）-聚乙烯醇（PVA）復合皮膚層、高孔電紡納米纖維基底和無紡布機械支架組成。將碳納米管與聚乙烯醇（PVA）交聯后，在納米纖維基底表面固定化三維碳納米管復合皮膚層。在超低壓（20kpa）橫流過濾過程中，該表皮層對表面穩定的水包油乳狀液具有良好的阻隔作用，其阻隔率為95%，競爭通量為～60 Lm-2h-1。此外，碳納米管復合層還可以保護膜表面免受污染。TFNC膜具有良好的重復利用性，在不清洗的情況下，連續循環運行可使水通量恢復100%，這應歸因于其超親水表面的水下拒油性和基于膜表面微米/納米通道毛細泵效應的自清洗性能。
圖1.（a）CNTs-PAN納米纖維膜橫截面的FESEM圖像，（b）PAN納米纖維膜的表面，（c）PAN納米纖維膜的納米纖維直徑分布，（d）超薄交聯的CNTs涂層的PAN納米纖維膜（CNTs-PAN）橫截面的FESEM圖像，（e）CNTs-PAN膜的表面圖像。（f）CNTs-PAN膜的照片（膜尺寸12×12 cm）。
圖2.交聯機理的示意圖。
圖3.碳納米管元素C 1s（a）和O 1s（b）；CNTs-PAN膜元素C 1s（c）和O 1s（d）的XPS窄掃描光譜。
圖4.（a）三種膜的孔徑分布；（b）用zetasizer表征的100 nm Polybead?尺寸分布；（c）過濾Polybead?后CNTs-PAN膜的FESEM圖像；（d）一組表示三種膜的應力-應變曲線。
圖5.（a）靜態水接觸角（WCA），（b）菜籽油的水下動態潤濕行為，（c）PAN、CNTs-PAN和商用膜石油的水下動態潤濕行為。小油滴在虛線圓圈中標記。
圖6.（a）三種不同表面的示意圖和潤濕。 液滴和表面之間的最大接觸面積在平坦和微結構化的表面中提供，而在分層結構化的表面中最小化。（b）通過AFM觀察三個膜表面的三維表面形貌和粗糙度。（c）使用AFM觀察的PAN和CNTs-PAN膜的表面高度圖和相應的線掃描輪廓。高度峰標記為紅色（PAN）和綠色（CNTs-PAN），用于計算沿掃描長度的峰密度。（要解釋此圖例中對顏色的引用，請參閱本文的Web版本。）
圖7.（a）CNTs-PAN膜對各種水包油乳液的滲透通量和截留率。（b）三種膜PAN、CNTs-PAN和具有相似孔徑的商用膜的滲透通量和截留率。進料乳化液組成：1000 ppm油，100 ppm表面活性劑；試驗條件：20 kPa施加壓力，0.18 m/s表面速度。（c）CNTs-PAN分離性能與工作壓力的關系。
圖8.（a）在過濾循環研究中，PAN（左）、商用膜（中）和CNTs-PAN膜（右）的標準化滲透通量。進料乳狀液：1000 ppm菜籽油，100 ppm表面活性劑。第一輪和第二輪試驗之間未進行物理或化學清洗。（b）在過濾循環研究中對CNTs-PAN膜進行油水乳液分離的長期研究。進料乳狀液：1000 ppm菜籽油，100 ppm表面活性劑。兩次循環試驗之間沒有進行物理或化學清洗。（c）CNTs-PAN膜中超親水表面和微通道輔助毛細管抽吸的高效通量恢復和自清潔原理圖。
圖9.表面活性劑穩定的油滴與（A）CNTs-PAN和（B）不規則孔結構商用膜相互作用的示意圖。相應的底部FESEM組圖像說明了上述（a）開放和連通的孔隙結構和（b）不規則的孔隙。
圖10.（a）過濾測試之前和之后的（b）CNTs-PAN分級膜和商用微濾膜的FESEM圖像。
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