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    Bioelectrochemistry:GCE/CeNF/Nafion電極的制備及其在檢測TNF-α中的應用

    2020-12-24   易絲幫

    DOI:10.1016/j.bioelechem.2020.107725

    當前的工作旨在提高納米材料在固態工作電極界面上的附著力。為此,本文提出了一種有效的方法,該方法要求用最佳薄層的Nafion修飾電極界面。這種選擇性滲透層確保了傳感器接口的穩定性,而不會妨礙生物分子和電子的傳輸。以電紡氧化鈰納米纖維(CeNF)修飾玻碳電極(GCE)為例,用分析電化學方法評估了GCE/CeNF/Nafion界面的穩定性及其他性能。CeNF是通過靜電紡絲合成的,并使用X射線衍射光譜、熱重分析、傅立葉變換紅外光譜和場發射掃描電子顯微鏡對其進行了表征。此外,對加標緩沖液樣品中的敗血癥特異性生物標志物TNF-α進行檢測,以評估Nafion對界面敏感性的影響。GCE/CeNF和GCE/CeNF/Nafion檢測TNF-α的LOD分別為2.8fg/mL和1.2fg/mL。對GCE/CeNF和GCE/CeNF/Nafion界面的電化學阻抗譜(EIS)結果進行的比較分析,證實了穩定性的提高,且沒有影響靈敏度和極限檢測。

     

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    圖1:(A)CeNF納米纖維的制備過程示意圖,(B)用于檢測TNF-α的GCE/CeNF和GCE/CeNF/Nafion電極基傳感器的示意圖。


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    圖2:(A)煅燒前沉積在硅基底上的CeNF的SEM圖像;(B)和(C)在400℃下煅燒后滴鑄到硅基底上的CeNF粉末的FESEM圖像;(D)CeNF的元素分析。


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    圖3:(A)CeNF的XRD光譜;(B)拉曼光譜;(C)FTIR光譜;(D)TG分析。


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    圖4:(A)兩個電極在各洗滌步驟下的電荷轉移電阻比較;(B)GCE、GCE/Nafion、GCE/CeNF和GCE/CeNF/Nafion的奈奎斯特圖;(C)GCE/CeNF電極在20-100mV/s的不同掃描速率下的循環伏安圖;插圖:對應于伏安圖的陽極峰值電流;(D)GCE/CeNF/Nafion電極在20-100mV/s的不同掃描速率下的循環伏安圖;插圖:對應于伏安圖的陽極峰值電流。


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    圖5:(A)TNF-α修飾GCE/CeNF/Nafion電極的阻抗響應與TNF-α濃度的函數關系(插圖顯示了擬合電路模型);(B)使用四參數S型曲線擬合的GCE/CeNF/Nafion電極的校準曲線(插圖顯示動態線性范圍);(C)TNF-α修飾GCE/CeNF電極與TNF-α濃度的函數關系,(插圖顯示了擬合電路模型);(D)使用四參數S型曲線擬合的GCE/CeNF電極的校準曲線(插圖顯示動態線性范圍)。


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    圖6:(A)GCE/CeNF和(B)GCE/CeNF/Nafion電極圖,確保電化學反應起源與TNF-α抗原結合之間的相關性。


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    圖7:(A)CeNF和(B)CeNF/Nafion基生物電極的EIS與加標血漿樣品中TNF-α的關系圖以及邏輯S型曲線擬合。


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    圖8:(A)GCE/CeNF/Nafion和(B)GCE/CeNF電極的選擇性分析:條形圖表示每1pg/mL非特異性化合物(HSA,FIB,TNT,FIP和sTREM-1)的ΔRct。插圖表示當非靶抗原(1:1混合物)、無TNF-α的混合物以及含TNF-α的混合物存在時,兩個電極的干擾分析。(C)GCE/CeNF/Nafion和(D)GCE/CeNF電極:條形圖表示生物電極儲存28天的Rct(N=3)。


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