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    紹興文理學院邵林軍:Pd@PI納米纖維催化劑的制備及其在偶聯反應中的應用

    2021-12-04   易絲幫

    在本研究中,通過靜電紡絲法制備了封裝鈀的聚(酰胺酸)(Pd@PAA)納米纖維,隨后通過熱亞胺化合成了包封鈀的聚酰亞胺(Pd@PI)納米纖維。掃描電子顯微鏡(SEM)圖像顯示成功制備了均勻且光滑的Pd@PAA和Pd@PI納米纖維。熱重分析(TGA)結果表明Pd@PI納米纖維具有優異的熱穩定性。通過透射電子顯微鏡(TEM)和X射線衍射(XRD)對鈀納米粒子在聚酰亞胺納米纖維中的分散情況進行表征。催化結果表明,這種Pd@PI纖維催化劑能夠有效催化芳香碘化物與丙烯酸正丁酯(Heck反應)或苯硼酸衍生物(Suzuki反應)的交叉偶聯反應,以較高的產率生成所需的產物。此外,由于Pd@PI催化劑具有規則的纖維結構,可以通過簡單的過濾從反應混合物中輕松分離和回收,并且可以在Heck和Suzuki反應中重復使用10次,而其初始催化活性沒有明顯損失。因此,Pd@PI納米纖維催化劑以其優異的催化活性和穩定性在化工領域具有廣闊的應用前景。

     

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    圖1.(a,b)鈀封裝聚酰胺酸(Pd@PAA)納米纖維和(c,d)鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)納米纖維的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像和相應的纖維直徑分布


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    圖2.鈀封裝聚酰胺酸(Pd@PAA)和鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)的熱重分析(TGA)和衍生熱重(DTG)分析


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    圖3.(a)鈀封裝聚酰胺酸(Pd@PAA)和鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)納米纖維的傅里葉變換紅外(FT-IR)光譜


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    圖4.(a)鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)的X射線衍射(XRD)圖、(b)透射電子顯微鏡(TEM)圖像和(c)鈀元素映射


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    圖5.鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)催化劑還原前后的X射線光電子能譜(XPS)


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    圖6.還原劑對鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)催化Heck反應和熱過濾結果的影響


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    圖7.乙醇/水之比對鈀封裝聚酰亞胺(Pd@PI)催化的碘苯與苯硼酸Suzuki反應的影響


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    圖8.鈀包封聚酰亞胺(Pd@PI)催化劑的再利用


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    圖9.循環10次后(Heck反應),回收的鈀包封聚酰亞胺(Pd@PI)催化劑的(a)掃描電子顯微鏡(SEM)圖像和(b)傅立葉變換紅外(FT-IR)光譜


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    圖10.循環10次后(Heck反應),回收的鈀包封聚酰亞胺(Pd@PI)催化劑的(a)X射線衍射(XRD)圖和(b)X射線光電子能譜(XPS)

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