DOI: 10.1021/acsnano.1c00804
室溫鈉硫（RT Na-S）電池是一種低成本、高能量密度的替代儲能系統之一。然而，由于硫正極在充放電過程中的低轉化動力學和多硫化鈉（NaPSs）的溶解，從而導致了循環穩定性和容量較差的兩大關鍵問題。在此，研究者通過在多通道碳纖維中構建異質結構制備了高度穩定的RT Na-S電池正極。由靜電紡絲和氮化技術制備的TiN-TiO2@MCCFs負載有活性物質S，形成了可作為RT Na-S電池正極的S/TiN-TiO2@MCCFs。在0.1 A g-1下，該正極在100次循環內產生了超過640 mAh g-1的容量，庫侖效率接近100％。即使在5 A g-1下，電池在1000次循環后仍具有257.1 mAh g-1的容量。將結構和電化學分析與第一性原理計算相結合表明，TiN的高電催化活性與TiO2的強大化學吸附相結合可以很好地穩定S，并且還可以減輕多硫化物的穿梭效應。這項工作工藝簡單，成本低廉，有望促進金屬硫電池的進一步開發和應用。
圖1.TiN-TiO2異質結構的設計原理示意圖。
圖2.TiN-TiO2異質結構的形態表征。（a-c）S/TiN-TiO2@MCCFs的SEM圖像，插圖是通過靜電紡絲法制備的電極。（d-f）所制備的TiN、TiO2和TiN-TiO2結構的高分辨率TEM圖像。（g）S/TiN-TiO2@MCCFs的元素映射。
圖3.TiN-TiO2異質結構的結構表征。（a）TiN@MCCFs、TiN-TiO2@MCCFs和TiO2@MCCFs的XRD圖譜。（b）TiN-TiO2@MCCFs、S/TiN-TiO2@MCCFs和硫粉的XRD圖譜。（c）S/TiN-TiO2@MCCFs和S/MCCFs樣品的TG曲線。（d-f）硫負載前后，S/TiN-TiO2@MCCFs樣品的N1s和S2p高分辨率XPS光譜，以及TiN-TiO2@MCCFs樣品的Ti2p高分辨率XPS光譜。
圖4.RT鈉-硫電池測試。（a）S/TiN-TiO2@MCCFs和S/MCCFs在0.1 A g-1下的循環性能。（b）S/TiN-TiO2@MCCFs在0.1 A g-1下的放電/充電曲線。（c）S/TiN-TiO2@MCCFs最初五個循環的循環伏安圖。（d）S/TiN-TiO2@MCCFs的倍率性能。（e）100次循環后，S/TiN-TiO2@MCCFs和對比樣品在0.1 A g-1下的放電/充電曲線。（f）比較以往報告中的倍率性能。（g，h）S/TiN-TiO2@MCCFs在1 A g-1和5 A g-1下的循環性能。
圖5.NaPSs在TiO2、TiN和TiN-TiO2異質結構上的吸附和轉化。（a）Na2Sx與TiO2結合的優化構型。（b）吸附在MCCFs、TiN和TiO2表面上的Na2S和Na2S4的結合能值。（c）Na+在TiN和TiO2表面遷移的能譜。（d）Na+在TiN表面遷移的幾何形狀。
圖6.NaPSs吸附-轉化的實驗證明。（a）對多硫化物的可見吸附性，以及在暴露于MCCFs、TiN@MCCFs、TiN-TiO2@MCCFs和TiO2@MCCFs后溶液的相應照片。（b-e）Na2S6/EC/PC溶液在不同表面上的恒電位放電曲線。（f）Na2Sx吸附-轉化機理示意圖。
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