DOI: 10.1016/j.cej.2021.129213
有效的電荷分離和足夠的活性位點是太陽能驅動水分解產氫(H2)的關鍵因素。本研究通過原位靜電紡絲結合水熱法合成了新型一維-二維(1D-2D)CdIn2S4/碳納米纖維(CNFs)/Co4S3串聯肖特基異質結。原位嵌入Co4S3納米顆粒的CNFs提供了一種具有豐富活性位點的一維基底,這有利于2D超薄CdIn2S4納米片的生長,以構建串聯肖特基異質結。值得注意的是,源于肖特基勢壘整流效應的空間電荷分離和定向傳輸顯著延長了電荷載流子的壽命。最佳復合材料的產氫速率為25.87 mmoL·g-1·h-1,且光穩定性較好。紫外光電子光譜和紫外-可見漫反射光譜揭示了異質結中的能帶結構和內置電場的信息。此外,光電化學測量和原位輻照X射線光電子能譜證實了異質結中有效的載流子分離和電子轉移路徑。這項工作為設計CNFs基高效光催化異質結提供了一條新的途徑。
圖1.三元CdIn2S4/CNFs/Co4S3復合材料的合成過程。
圖2.(a)CNFs/Co4S3復合材料的SEM圖像;(b)CIS-2復合材料的SEM,(c)TEM,(d-f)HR-TEM和(g)相應的EDX元素映射圖像。(c)中的插圖是相應的SAED圖譜。
圖3.(a)XRD圖譜,(b)拉曼光譜,(c)N2吸收-解吸等溫線,(d)寬掃描XPS光譜和高分辨率XPS光譜:(e)C1s,(f)Cd3d,(g)In3d,(h)S2p和(i)Co2p。(c)中的插圖是CIS-2復合材料的BJH孔徑分布。
圖4.(a)紫外-可見DRS光譜,(b)瞬時光電流響應,(c)奈奎斯特圖,(d)PL光譜,(e)線性掃描伏安(LSV)圖,(f)隨時間變化的H2釋放量以及(g)在不同光催化劑(λ>420nm)上的H2生成速率,(h)最佳CIS-2復合材料的表觀量子效率和(i)循環穩定性測試。(a)中的插圖是(ahν)2與光子能量(hν)的關系圖。
圖5.(a,b)CdIn2S4、CNFs和Co4S3的UPS光譜,(c)CdIn2S4和Co4S3的Mott-Schottky曲線,(d,e)接觸前后能帶排列的示意圖,以及(f)在CIS-2復合物中H2反應的光催化機理。在不使用和使用紫外線的情況下(λ=365nm),CIS-2復合材料的高分辨率ISI-XPS光譜:(g)In3d,(h)Cd2p和(i)Co2p。