DOI: 10.1016/j.cej.2021.128687
放射性碘是核工業中的主要裂變產物之一。由于其具有極強的揮發性和放射毒性,在釋放到環境中之前必須對其進行過濾和純化。在這項工作中,研究者報道了三種新型鉍基碘吸附材料,分別在電紡碳納米纖維表面涂覆Bi和/或Bi2O3(表示為HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF)。這些材料是在靜電紡絲、預氧化和碳化的基礎上添加水熱步驟制備而成的。水熱負載的好處是在纖維的外表面出現了活性位點,使得與碘氣體的接觸更加方便有效,不再像以前那樣受到溶液中Bi3+濃度的限制。最后,還對這三種吸附劑進行了碘捕獲試驗,并研究了碘暴露前后吸附劑性質的變化。結果表明,纖維表面的涂層確實大大提高了碘的捕獲能力,元素鉍對碘的有效原子利用率高于氧化鉍,其吸附能力高達732mg/g。結合PXRD、SEM、TEM、BET、XPS、拉曼光譜和TGA表征深入研究了其捕獲機理。
圖1.制備HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF以及碘捕獲實驗的示意圖。
圖2.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在200℃下的碘氣體吸收重量結果。碘氣體的(a)吸附動力學和(b)吸附等溫線。
圖3.比較所有報道的鉍基和某些典型的銀基吸附劑對碘的吸附能力。
圖4.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在I2暴露之前和之后的PXRD圖。
圖5.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕獲碘之前(a,b,c)和之后(d,e,f)的SEM圖像。
圖6.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕獲碘之前(a,e,i)和之后(c,g,k)的TEM圖像;HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕獲碘之前(b,f,j)和之后(d,h,l)的典型HRTEM圖像。
圖7.(a,d)HT-Bi2O3-ESCNF,(b,e)HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和(c,f)HT-Bi-ESCNF的(a-c)N2吸附/解吸等溫線和(d-f)通過BJH方法計算的相應孔徑分布。對于(d-f),用虛線和灰色區域(介孔)表示微孔(<2nm),介孔(2-50nm)和大孔(>50nm)。
圖8.HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕獲I2(a)之前和(b)之后其Bi4f的高分辨率XPS光譜;(c)HT-Bi2O3-ESCNF、HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和HT-Bi-ESCNF在捕獲I2之后其I3d的高分辨率XPS光譜。
圖9.(a)HT-Bi2O3-ESCNF,(b)HT-Bi-Bi2O3-ESCNF和(c)HT-Bi-ESCNF在暴露于I2之前和之后的TGA圖。