DOI:10.1002/aenm.202002644
近年來，碳負載單原子金屬（SAMs）成為能源研究領域的熱點之一。但是，控制碳中SAMs的含量仍然是一個巨大的挑戰。在這項工作中，研究者提出了一種動態抑制策略，以聚丙烯腈（PAN）和Cu（NO3）2為前驅體，采用靜電紡絲技術實現了碳納米纖維（CNFs）中Cu原子含量的可控合成。有趣的是，PAN衍生碳基質中的氮錨定位點呈動態增長趨勢，以抑制Cu原子的聚集。因此，可以通過調節Cu（NO3）2/PAN的比例來線性控制Cu原子含量，盡管Cu摻雜CNFs的比表面積僅為10 m2 g-1，但仍可實現8.57wt％的高質量含量。原子銅由氮穩定以形成Cu-N3配位。更有趣的是，N配位Cu原子不僅可以改善CNFs中鋰離子的擴散動力學，而且還可以作為可逆的鋰存儲位點。因此，Cu摻雜CNFs具有優異的鋰離子存儲速率和循環性能。此外，由銅摻雜CNFs為負極材料組裝的鋰離子電容器可提供較高的能量密度（183.2 Wh kg-1）和功率密度（11.0 kW kg-1）。這一概念為SAMs在儲能領域的新應用開辟了獨特的設計思路。
圖1.a）制備原子Cu摻雜碳納米纖維的示意圖，b）SEM，c）TEM，d）HRTEM圖像，e）CNFs-Cu20的元素圖譜和f）HAADF-STEM圖像。
圖2.a）CNFs-Cu20的XRD圖，b）Cu2p XPS光譜（插圖：Cu（LMM）俄歇光譜），以及c）N1s XPS光譜。同步輻射XAFS分析：d）Cu K邊緣XANES光譜，e）EXAFS光譜的k3-加權χ（k）函數，f）CNFs-Cu20的EXAFS擬合曲線，以及g）Cu，h）CuO，i）Cu2O，和j）CNFs-Cu20的WT模式。
圖3.隨著Cu（NO3）2的增加，a）通過ICP-OES獲得的Cu含量以及從XPS光譜獲得的b）總N，c）Cu-N，d）N-6含量的變化趨勢。e）CNFs、CNFs-Cu10和CNFs-Cu20的C1s K邊緣和f）N1s K邊緣NEXAFS光譜。
圖4.a）CNFs-Cu20的CV曲線和b）充放電曲線。c）在第一個循環中，CNFs-Cu20在不同放電/充電電壓下的Cu2p3/2 XPS光譜。d）CNFs和CNFs-CuX的倍率性能。e）從EIS光譜獲得的擴散系數。f）CNFs-Cu20在5 A g-1下的長期循環性能。
圖5.a）CNFs-Cu20//AC雜化鋰離子電容器的示意圖。b）CNFs-Cu20//AC在不同掃描速率下的CV曲線。c）CNFs-Cu20//AC在不同電流密度下的充放電曲線。d）CNFs-Cu20//AC和原始CNFs//AC鋰離子電容器在不同電流密度下的比電容。e）與包括碳化二亞胺錳//活性炭，無定形碳//多孔無序碳板，氮摻雜T-Nb2O5/管狀碳雜化結構//活性炭，Li4Ti5O12/石墨烯泡沫//活性炭，Mn3O4-石墨烯//活性聚苯胺衍生碳，牧豆樹碳（1000℃）//牧豆樹活性碳，石墨烯//活性碳，和多孔石墨碳///活性碳的參考文獻相比的Ragone圖。f）鋰離子電容器在5 A g-1下的長期循環性能，以及循環過程中相應的庫侖效率。
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