DOI:10.1016/j.cej.2020.126754
在這項工作中，研究者提出了一種新型高Li+導電性、可伸縮、可變形的丁二腈基復合固態電解質（稱為SN-CSSE），作為一種有前景的室溫固態鋰電池（SSLB）固態電解質。采用靜電紡絲聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）骨架和紫外線照射方法來提高SN的機械性能。為了克服鋰（Li）負極上的副反應，利用濃鋰鹽將SN分子固定在溶劑-Li+締合物中，避免了SN與Li金屬之間的直接接觸，實現了均勻的Li沉積。由于獨特的結構整合，SN-CSSE在30℃時具有1.1×10-3 S·cm-1的高離子電導率，較寬的電化學窗口（相對于Li+/Li為0?5.1 V），良好的機械強度（ 4.76 MPa）以及與Li的優異界面相容性（在0.2 mA·cm-2的電流密度下穩定500個小時以上）。LiFePO4/Li電池可提供出色的倍率性能（5C）和循環性能（在1C下進行800次循環后可保持95％）。此外，固態袋式電池顯示出15.6 mAh的有利容量，并且在150次循環后仍可保持良好的循環穩定性，且容量不會顯著降低。即使在不同的濫用條件下，該電池仍可以正常工作，這在安全要求高的電池系統中具有很高的應用潛力。
圖1.（a）稀（左）和濃（右）電解質中Li沉積的示意圖。（b）SN-CSSE和SSLB的制備過程示意圖。
圖2.（a）在1260?1200 cm-1（對應于-CH2的彎曲振動）和760?700 cm-1范圍內（對應于FSI-的SN拉伸振動）的不同鹽濃度下，二元SN/LiFSI的室溫離子電導率和（b）拉曼光譜。MD計算的不同鹽濃度下SN/LiFSI的結構：（c）0.5M（25SN/1LiFSI）和（d）3M（20SN/5LiFSI）。
圖3.（a）PVDF-HFP纖維膜的SEM。（b）3M-SN-CSSE膜的SEM和光學圖像。（c）3M-SN-CSSE在紫外線照射之前（左）和之后（右側）的照片。（d）紫外線照射前后ETPTA單體、3M-SN-LiFSI和3M-SN-CSSE的FTIR光譜。
圖4.（a）1M-SN-CSSE和3M-SN-CSSE的離子電導率隨溫度的變化。（b）1M-SN-CSSE和3M-SN-CSSE的LSV曲線。（c）對稱Li/1M-SN-CSSE/Li電池和（d）對稱Li/3M-SN-CSSE/Li電池在極化前后的極化曲線和界面阻抗。
圖5.（a）Li/3M-SN-CSSE/Li電池在0.2 mAh·cm-2下的長期電鍍/剝離曲線及其標記為I、II和III的標志性曲線段。（b）Li/1M-SN-CSSE/Li電池和（c）Li/3M-SN-CSSE/Li電池在0.2 mAh·cm-2至1.0 mAh·cm-2內的倍率性能。（d）Li/1M-SN-CSSE/Li電池和（e）Li/3M-SN-CSSE/Li電池中循環Li負極表面的表面形態。
圖6.Li/3M-SN-CSSE/LiFePO4電池的室溫性能：（a）不同速率下的充電和放電曲線，（b）0.2C至5C下的倍率性能，以及（c）1C下的循環性能。
圖7.（a）在折疊、彎曲、切割和燃燒條件下的安全性測試，以及（b）Li/3M-SN-CSSE/LiFePO4袋式電池在0.5C下的循環性能。
