DOI:10.1016/j.jallcom.2020.156874
過渡金屬已成為改善MgH2儲氫性能的有希望的候選催化劑。但是，制備具有高催化活性的均勻分散的超細過渡金屬催化劑仍然是一個挑戰。本文提出了一種基于靜電紡絲的還原方法在碳納米纖維中原位生成納米結構的鎳催化劑（Ni@C），以防止該催化劑在隨后的高溫熱解中發生不可逆的熔融和聚集。所獲得的Ni@C對改善MgH2的儲氫性能具有顯著的催化作用。例如，MgH2-10wt％Ni@C復合材料在280℃和300℃下的脫氫能力分別為5.79wt％和6.12wt％，而研磨后的MgH2在相同溫度下幾乎不分解。通過Arrhenius曲線，計算得出的MgH2-10wt％Ni@C脫氫的Ea為93.08 kJ mol-1，比研磨后的MgH2低94.33 kJ mol-1。此外，在加/脫氫過程中Ni@C的微觀結構得以保留，并且Ni納米粒子仍均勻地分布在復合材料中，這說明其具有優異的循環性能。這項研究可以使超細金屬納米粒子與碳的結合更容易，從而擴展儲氫催化材料的應用范圍。
圖1.Ni@C形成過程和對MgH2的協同催化作用的示意圖。
圖2.電紡PVP包覆Ni（NO3）2納米纖維的SEM圖（a），電紡PVP包覆Ni（NO3）2納米纖維的SEM圖（b），Ni@C納米纖維的SEM圖像（c）和通過煅燒合成的Ni@C的XRD圖譜（d）。
圖3.（a-b）所制備的Ni@C的TEM圖像，（c）HRTEM圖像，（d）SAED圖譜和（e-g）元素映射：（f）Ni和（g）C。
圖4.研磨后的MgH2和MgH2-Xwt％Ni@C（X=5、10、15和20）復合材料的XRD圖。
圖5.（a）球磨后MgH2-10wt％Ni@C的TEM圖像，（b）HRTEM圖像，（c）SAED圖譜和（d-g）元素映射：（e）Mg，（f）Ni和（g）C。
圖6.球磨MgH2和MgH2-Xwt％Ni@C（X=5、10、15和20）復合材料的TPD曲線。加熱速率為5℃/min。
圖7.MgH2-10wt％Ni@C在不同溫度下的氫氣吸收（a）和解吸（b）動力學曲線，與不同溫度下研磨后MgH2的氫氣吸收（c）和解吸（d）動力學曲線進行比較。
圖8.根據MgH2-10wt％Ni@C和研磨MgH2的等溫H2解吸繪制的Arrhenius圖。
圖9.MgH2-10wt％Ni@C復合材料在325℃下的氫氣解吸循環曲線。
圖10.MgH2-10wt％Ni@C在20個氫氣吸收/解吸循環之前（a）和之后（b）的XRD圖譜。
圖11.（a）MgH2-10wt％Ni@C在第20次加氫反應后的TEM圖像，（b）HRTEM圖像，（c）SAED圖譜和（d-g）元素映射：（e）Mg，（f）Ni和（g）C。
