DOI: 10.1021/acsami.0c08926
碳納米纖維(CNF)納米催化劑混合物在儲能、合成化學和傳感器等領域具有廣闊的應用前景。當前生產這種混合物的策略既費力又與小型化和規模化生產完全不相容。這項工作表明,通過靜電紡絲和在環境條件下的激光碳化處理,可以輕松地制備出嵌入鎳納米粒子的任何形狀和設計的3D CNFs。具體而言,首先對Ni(acac)2/聚酰亞胺溶液進行靜電紡絲,然后通過CO2激光器打印(Ni-LCNFs)。這將產生均勻分布的小鎳納米顆粒(約8nm),非常緊密地粘附在CNF網絡上。金屬含量和激光功率直接影響其形態和性能特征,因此可以滿足所需的性能。經優化的Ni-LCNFs可用于葡萄糖的非酶型電化學檢測,靈敏度高達2092 μA mM-1 cm-2,檢測限低至0.3μM。它對葡萄糖和干擾物質(抗壞血酸和尿酸)的選擇性主要由Ni含量決定。最重要的是,該策略適用于各種金屬前體,因此此類3D CNFs納米催化劑混合物在高性能、可持續和低成本的即時設備制備中占有一席之地。
圖1.不同鎳鹽含量的電紡PI納米纖維(a)和碳化后LCNF的SEM圖像(b)。EDX元素圖譜顯示了LCNF中鎳分子的分布(c)。與(b)相比,記錄了不同樣品的EDX。
圖2.(i)LCNF的SEM圖像,顯示了EDX分析的選定區域(a)。線條包圍了碳化的部分。鎳(b)、碳(c)和氧(d)的元素圖譜顯示了未劃痕和劃痕區域的變化。比例尺為100μm。(ii)Ni-LCNF在不同放大倍數下的TEM圖像。通過TEM軟件測定晶格條紋間隔值為0.34nm。(iii)電紡固體基質納米纖維(a和b)和中空LCNFs(c和d)的SEM圖像。該圖中顯示的所有納米纖維均包含25%Ni。
圖3.用0.9W、1.2W、1.5W和1.8W激光劃刻后,含25%Ni的LCNF電極的顯微圖像(a)。俯視圖(b)和側視圖(c)對應的SEM圖像。比例尺為10μm。
圖4.含不同濃度的Ni(5%,15%,25%)和5%Fe(作為對照)的LCNF對葡萄糖注射的安培響應(a)。一個注射步驟相當于1mM葡萄糖。葡萄糖注射后的劑量反應分為10μM步驟(0-100μM)、100μM步驟(100-1,000μM)和1,000μM步驟(1,000-10,000μM)(n≥3)(b)。電勢固定在0.55V,檢測基質由0.5 M NaOH組成。
圖5.含不同Ni百分比的LCNF對連續添加100μM葡萄糖(Glu)以及最終添加潛在干擾物抗壞血酸(AA)和尿酸(UA)(均為5μM)的安培響應(n=3)(a)。添加干擾物后,以明顯的步驟放大5/15%Ni含量的電流圖(b)。加入1mM Glu和50μM AA和UA后,含有25%Ni(c)和5%Ni(d)的LCNF的安培響應。對于5%Ni,兩種干擾物的信號均顯著高于葡萄糖,而對于25%Ni,僅葡萄糖才能產生信號。電勢固定在0.55V,檢測基質由0.5 M NaOH組成。在信號波動的情況下,取平均值進行評估。