制備合金催化劑用于電化學還原二氧化碳反應(CO2RR)被認為是一種有效提高催化劑性能的研究方案。
近日,江南大學化學與材料工程學院杜明亮教授&朱罕副教授(共同通訊作者)在國際權威期刊Chemical Engineering Journal (IF:10.652)發表題為“Tuning the electronic structure of AuNi homogeneous solid-solution alloy with positively charged Ni center for highly selective electrochemical CO2 reduction”的研究文章(https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.126523),文章第一作者為化學與材料工程學院2018級博士郝繼璨。
該工作報道了一種高效電化學還原二氧化碳(CO2RR)催化劑AuNi/CNFs,研究團隊以靜電紡絲納米纖維為反應器,通過聚合物(聚乙烯吡咯烷酮)納米纖維與金屬離子的配位雜化作用,經高溫碳化處理,在碳納米纖維(CNFs)表面構建金鎳均相固溶體合金納米顆粒(AuNi solid-solution alloy nanoparticles),制得AuNi/CNFs高效CO2RR催化劑。
通過XPS、XRD、 EXAFS以及原位XRD等表征手段證實了AuNi固溶體合金的成功制備及其形成過程。控制實驗表明,Au1Ni1/CNFs-1000 的CO2電還原為CO性能最為優異(FECO=92%),以及良好的穩定性。理論計算和原位拉曼表明,通過調整Au-Ni納米顆粒的組分比可有效調節固溶體合金納米顆粒的電子結構,從而進一步優化CO2RR中間體與合金催化劑表面之間的結合能,促進催化劑CO2RR性能的提高。
要點一:碳納米纖維負載AuNi固溶體合金納米顆粒CO2RR催化劑的制備過程
要點二:碳納米纖維負載AuNi固溶體合金納米顆粒CO2RR催化劑的形貌表征
要點三:碳納米纖維負載AuNi固溶體合金納米顆粒CO2RR催化劑的結構表征
要點四:碳納米纖維負載AuNi固溶體合金納米顆粒CO2RR催化劑的CO2RR性能表征
要點五:利用DFT及原位拉曼對其反應路徑進行表征