DOI:10.1016/j.cej.2020.126542
金屬鋰有望成為下一代電能儲存的負極材料，但樹枝狀和苔蘚狀鋰的不可控生長極大地限制了鋰金屬電池的實際應用。在此，研究者展示了一種可持續的策略，通過同軸靜電紡絲技術創建兼具硬度和韌性的核-殼結構聚酰亞胺@氟化聚間苯二甲酰間苯二胺（PI@F-PMIA）納米纖維隔膜。具有良好耐熱性和斷裂韌性的PI芯層可作為穩定且有力的骨架支撐，即使當電池處于潮濕的工作環境中，也可確保PI@F-PMIA隔膜的結構穩定性。同時，凝膠F-PMIA殼層可以使PI@F-PMIA膜與電解質有更緊密的接觸，進一步增強電解質的親和力，從而提高離子傳輸能力。因此，所制備的PI@F-PMIA納米纖維膜具有良好的潤濕機械柔性、可稱贊的熱穩定性、優異的電解質吸收能力以及獨特的凝膠化相等同步特性，能夠克服鋰枝晶生長的障礙并實現均勻穩定的電解液界面。結果表明，通過使用功能化的PI@F-PMIA隔膜，可以獲得良好的離子電導率和界面相容性，并且在2.0 mA·cm-2下的350小時內，相關的鋰對稱電池的電壓產生了相對較小的變化。更重要的是，組裝好的基于PI@F-PMIA的鋰金屬電池具有出色的循環穩定性，在0.5C的速率下經過200次循環后，容量保持率為83.1％，庫侖效率為99.7％，并具有優異的速率恢復能力。因此，具有柔性和強度的新型PI@F-PMIA納米纖維膜是高安全性和可防止鋰枝晶生長的鋰金屬電池的優質隔膜。
圖1.功能化PI@F-PMIA隔膜的制備以及電池組裝過程的示意圖。
圖2.a）PAA@F-PMIA納米纖維膜的典型SEM圖像；b）PI@F-PMIA，c）PI，d）F-PMIA膜的SEM圖像及其相應的纖維直徑分布；e-f）PI@F-PMIA納米纖維膜的TEM圖像。
圖3.a）PAA@F-PMIA和PI@F-PMIA膜的FTIR光譜；b）PI、F-PMIA和PI@F-PMIA納米纖維膜的FTIR光譜；c-d）PI、F-PMIA和PI@F-PMIA膜在c）干燥狀態下和d）潮濕狀態下的應變-應力曲線。
圖4.a-d）一滴液體電解質在3秒鐘內（a1：Celgard，b1：PI，c1：F-PMIA和d1：PI@F-PMIA）和6秒內（a2：Celgard，b2：PI，c2：F-PMIA和d2：PI@F-PMIA）在PI、F-PMIA和PI@F-PMIA膜上的接觸角；e）Celgard、PI、F-PMIA和PI@F-PMIA膜的電解質吸收率和孔隙率；f）Celgard、PI、F-PMIA和PI@F-PMIA納米纖維膜的DSC曲線；g）浸入液體電解質中的g1）PI、g2）F-PMIA和g3）PI@F-PMIA膜的SEM圖像。
圖5.a）Celgard、PI、F-PMIA和PI@F-PMIA膜的阻抗譜和b）電化學窗口圖；c）具有Celgard和PI@F-PMIA隔膜的鋰對稱電池在2.0 mA·cm-2和2.0 mAh·cm-2下的電壓曲線；d）具有不同隔膜的電池在各種C速率下的倍率性能；e-f）用e）Celgard和f）PI@F-PMIA隔膜組裝的鋰金屬電池在不同C速率下的放電曲線；g）使用Celgard、PI、F-PMIA和PI@F-PMIA隔膜的鋰金屬電池的壽命周期試驗和0.5C下的庫侖效率。
圖6.a）所制備的功能化PI@F-PMIA隔膜在工作的鋰金屬電池中的鋰離子遷移和陽極保護示意圖；b）在200次循環后，從由b1）Celgard、b2）PI、b3）F-PMIA和b4）PI@F-PMIA隔膜組裝的鋰金屬電池中拆卸下來的鋰金屬陽極的表面形態。
