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    國立臺灣大學葉伊純Biomaterials Science:通過硫醇-降冰片烯光化學反應形成高彈性和

    2020-07-14   易絲幫

    DOI: 10.1039/D0BM00632G

    聚癸二酸甘油酯(PGS)是一種合成生物橡膠,具有良好的生物相容性、優異的彈性和生物醫學應用所需的機械性能。然而,PGS固有的疏水性和傳統的熱固化限制了其制備用于先進生物應用的水凝膠。在此,研究者設計了一種新型親水性PGS基共聚物,該共聚物可通過硫醇-降冰片烯化學反應形成水凝膠。通過逐步縮聚反應合成聚(癸二酸甘油酯)-共聚乙二醇(PGS-co-PEG)大分子單體,然后將降冰片烯官能團引入PGS-co-PEG結構,形成降冰片烯官能化的PGS-co-PEG(Nor_PGS-co-PEG)。在光和光引發劑存在下,使用二硫醇對Nor_PGS-co-PEG大分子單體進行交聯以制備水凝膠。Nor_PGS-co-PEG水凝膠的機械、溶脹和降解特性可以通過改變交聯劑的量來控制。特別是,Nor_PGS-co-PEG水凝膠的伸長率可以調節至950%。采用靜電紡絲和3D打印技術對Nor_PGS-co-PEG進行處理,以分別生成微纖維支架和打印結構。另外,還使用體外細胞活力研究證實了Nor_PGS-co-PEG的細胞相容性。上述結果表明,Nor_PGS-co-PEG是一種具備良好性能的生物支架材料,具有廣闊的生物醫學應用前景。

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    圖1.(a)PGS-co-PEG(頂部)和Nor_PGS-co-PEG(底部)的1H NMR光譜。(b)PGS-co-PEG和Nor_PGS-co-PEG的FTIR光譜。(c)在紫外線照射下,Nor_PGS-co-PEG水凝膠光交聯的流變學。


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    圖2.具有(a)不同重量百分比和(b)不同量交聯劑的Nor_PGS-co-PEG水凝膠的壓縮性能。(c)Nor_PGS-co-PEG水凝膠(N=1)在重復壓縮負荷下達到50%應變(以10 mm/min的十字頭速度進行5個循環)。顯著性為帶有*、**或***的p<0.05,分別表示p<0.05、0.01或0.001。


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    圖3.Nor_PGS-co-PEG水凝膠的拉伸性能。(a)拉伸載荷之前和之后樣品的代表性圖像,以及在失效之前立即獲得的圖像。(b)樣品的代表性拉伸應力和伸長率曲線。(c)樣品的拉伸模量、(d)破壞應力和(e)破壞應變。N=硫醇/降冰片烯比率。顯著性為帶有*、**或***的p<0.05,分別表示p<0.05、0.01或0.001。


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    圖4.Nor_PGS-co-PEG的溶脹和降解特性。(a)具有不同硫醇/降冰片烯比率的Nor_PGS-co-PEG水凝膠的平衡溶脹率和(b)平衡水含量。在(c)NaOH(0.01N)和(d)PBS(pH7.4)溶液中具有不同硫醇/降冰片烯比率的Nor_PGS-co-PEG水凝膠的降解。顯著性設置為**或***,分別表示p<0.01或0.001。


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    圖5.(a)250x、(b)500x和(c)1000x不同放大倍數下的雜化Nor_PGS-co-PEG/PEO微纖維支架的SEM圖像。


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    圖6.使用Nor_PGS-co-PEG水凝膠的3D打印支架的圖像。環形結構的3D模型(a),以及印刷結構的俯視圖(b)和側視圖(c)。矩形網格圖案的3D模型(d),以及印刷結構的俯視圖(e,f),其中(f)是用顯微鏡拍攝的圖像。


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    圖7.Nor_PGS-co-PEG水凝膠表面上(a,c)和Nor_PGS-co-PEG水凝膠內(b,d)MEFs的活/死染色和歸一化代謝活性。在代謝活性實驗中研究了六種凝膠,將第3天和第5天的值歸一化為第1天的值。顯著性為帶有*、**或***的p<0.05,分別表示p<0.05、0.01或0.001。


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