DOI:10.1016/j.electacta.2020.136346
碳載體使Pt電催化劑能夠在聚合物電解質膜燃料電池（PEMFCs）中提供更好的電催化活性和高效的催化劑利用率。高度石墨化的碳結構由于其較高的電子導電性和耐腐蝕性能而被認為是活性、持久的催化劑載體。然而，由于載體孔結構的坍塌和Pt催化劑的團聚，石墨化的碳負載Pt納米顆粒可能與高電化學表面活性面積和電催化劑利用率沒有直接關系。為了解決這一難題，在本文中，研究者將兩種不同的石墨化方法（熱石墨化和催化石墨化）應用于電紡碳納米纖維，成功地控制了其孔結構分布，從而提高了Pt電催化劑在纖維石墨化碳載體上的利用率。使用啟動/關閉加速應力測試，通過氧還原反應的活性和耐腐蝕性研究了合成的Pt催化劑在新碳載體上增強的性能。石墨化程度和受控的介觀/大分子結構比例的影響已在單電池系統中得到了進一步評估，該系統由于在高電流密度區域的傳質增強而達到了0.85 W cm-2的最大功率密度。
圖1.通過（a）515 nm激發波長拍攝的CNF、GCF-HT和GCF-（Co）的拉曼光譜研究晶體結構，并通過D譜帶強度對其進行歸一化，以及（b）Pt/CNF、Pt/GCF-HT和Pt/GCF-（Co）的XRD圖譜，通過Pt強度（111）對其進行歸一化。
圖2.（a）Pt/CNF、（b）Pt/GCF-HT和（c）Pt/GCF-（Co）的FE-SEM圖像。（d）Pt/CNF、（e）Pt/GCF-HT和（f）Pt/GCF-（Co）的TEM圖像。插圖中顯示（g）Pt/CNF、（h）Pt/GCF-HT、（i）Pt/GCF-（Co）的HR-TEM圖像和Pt粒度分布。
圖3.使用(A)Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-(Co)和Pt/C-TKK在25℃下、N2飽和0.1 M HClO4中的CVs進行電化學表征，掃描速率為20 mV s-1，以及(B)Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-(Co)和Pt/C-TKK在25℃下、O2飽和0.1 M HClO4中的LSV曲線，掃描速率為5 mV s-1，轉速為1600轉/分。
圖4.（a）Pt/C-TKK、（b）Pt/CNF、（c）Pt/GCF-HT和（d）Pt/GCF-（Co）的碳腐蝕加速應力測試，6,000和10,000次AST循環后，以5 mV s-1的掃描速率測量25℃下、在O2飽和0.1 M HClO4中的LSV。（a）中的插圖顯示了碳腐蝕AST的方案，以500 mV s-1在1-1.5 V下循環。（d）在6,000和10,000次AST循環后，催化劑的半波電勢變化（通過初始E1/2歸一化）。
圖5.活性面積為25 cm2的Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-（Co）和商用Pt/C-TKK用于正極催化劑的單電池性能。（a）在80℃下測得的電流密度-電壓極化曲線，氫和空氣的化學計量值為1.5，負極的反壓為1.5 bar，正極的反壓為2.0 bar。（b）在1％、5％、10％和21％氧氣（平衡N2）下測得的正極極限電流。
圖6.使用BET方法進行孔結構分析。（a）在Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-（Co）、Pt/GCF-（Co）-HT和Pt/C-TKK上測得的N2吸附和解吸等溫線。（b）Pt催化劑的孔徑分布以及（c）總孔徑與微孔體積之比。
圖7.在80℃、空氣化學計量值為（a）1.5和（b）2.5下，活性面積為25 cm2的Pt/GCF-（Co）-HT和商用Pt/C-TKK的單電池性能。（c）在PEMFC正極中介孔/大孔石墨化碳載Pt催化劑的方案。
