開發具有低過電位和工業級電流密度的高效穩健的電催化劑對于CO2電還原（CO2ER）具有重要意義，然而，CO2ER期間的低質子傳輸率仍然是一個挑戰。在此，本研究開發了一種限制有錫-氮位點的多孔N摻雜碳納米纖維（Sn/NCNFs）催化劑，該催化劑由靜電紡絲結合熱解策略制備而成。優化的Sn/NCNFs催化劑表現出優異的CO2ER活性，最大CO FE為96.5%，起始電位低至-0.3V，較小的Tafel斜率為68.8mV/dec。在液流電池中，工業級CO部分電流密度達到100.6mA/cm2。原位光譜分析揭示了分離的Sn-N位點作為活性中心加速了水解離和隨后的質子傳輸過程，從而促進了CO2ER速率決定性步驟中中間體*COOH的形成。理論計算證實了與Sn-N活性物種相鄰的吡咯型N原子有助于減少*COOH形成的能量勢壘，從而促進CO2ER動力學。本研究設計的配備Sn/NCNFs陰極的Zn-CO2電池顯示出1.38mW/cm2的最大功率密度，且具有長期穩定性。
圖1.a）Sn/NCNFs的制備過程示意圖，b）FESEM圖像，插圖：相應的TEM圖像，c）Sn/NCNFs的HRTEM圖像，插圖，相應的SAED圖譜，d）Sn/NCNFs的AC HAADF-STEM圖像，用黃色圓圈突出顯示原子級Sn原子，e）Sn/NCNFs中C、N、O和Sn的EDX元素分布圖，f）Sn/NCNFs的XPS全掃描光譜，g）Sn/NCNFs的高分辨率N1s XPS光譜。
圖2.a）液流電池中三相界面的示意圖，b）Sn/NCNFs、Sn/CNFs和NCNFs在液流電池內于不同電位下的CO FEs和c）JCO，d）液流電池內Sn/NCNFs與其他報告的納米結構Sn基催化劑的CO2ER性能比較，e）Sn/NCNFs在液流電池內于不同電流密度（40至120mA/cm2）下的電位-時間曲線，f）Sn/NCNFs、Sn/CNFs和NCNFs的Tafel斜率和g）ECSAs，h）在添加和不添加0.2M EDTA的情況下，Sn/NCNFs的CO FEs。
圖3.a）Sn/NCNFs、Sn/NCNFs-1000和Sn/NCNFs-900在液流電池內于不同電位下的CO FEs和b）JCO，c）Sn/NCNFs-900和d）Sn/NCNFs-1000的高分辨率N1s XPS光譜，e）五種N物種的示意圖，f）Sn/NCNFs、Sn/NCNFs-1000和Sn/NCNFs-900中擬合的N1+N3物種的百分比。
圖4.a）Sn/NCNFs的原位ATR-FTIR測試圖，b）原位ATR-FTIR光譜，和c）相應的輪廓圖像，d,e）Sn/NCNFs和NCNFs在-0.4、-0.8和-1.2V下的FTIR光譜，f）Sn/NCNFs和NCNFs的CO形成速率和KIE值，g）Sn/NCNFs和NCNFs的Arrhenius圖，h）Sn/NCNFs和NCNFs上可能的CO2ER機制。
圖5.a-d）優化的Sn-N、Sn-N/N2、Sn-N/N3和Sn-N/N4原子結構的模型，e）Sn-N、Sn-N/N2、Sn-N/N3和Sn-N/N4位點處CO2ER的吉布斯自由能圖，f）Sn-N、Sn-N/N2、Sn-N/N3和Sn-N/N4模型中Sn原子的p態PDOS。
圖6.a）以Sn/NCNFs為陰極設計的Zn-CO2電池的示意圖，b）Sn/NCNFs的極化曲線和功率密度（插圖），c）Sn/NCNFs在不同電流密度下的CO FE和恒電流放電曲線，d）Sn/NCNFs在0.5mA/cm2下的恒電流充放電循環曲線，e）由兩個Zn-CO2電池供電的LED的數字照片。
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