單原子催化劑具有較高的活性和高效的原子利用率，在電催化領域有著巨大的潛力，尤其是在鋅空氣二次電池（ZABs）中。然而，如何合理構建具有良好電催化活性和長期穩定性的單原子催化劑仍然是一個嚴峻的挑戰。在此，研究者通過靜電紡絲策略同時實現了鈷的原子級分散和碳納米管（CNT）連接N摻雜多孔碳納米纖維（NCFs）的構建。在這種分層結構中，Co-N4位點提供了有效的氧還原/析出電催化活性，NCFs的多孔結構保證了活性位點的可及性，內部CNTs增強了多孔纖維的柔性和機械強度。作為無粘合劑的空氣陰極，所制備的催化劑在10mA/cm2下可為水性ZABs提供600小時的超耐久性，為全固態ZABs提供相當高的柔性和較小的電壓差。綜上，本工作為超耐用鋅空氣電池提供了一種有效的單原子設計方法。
圖1.Co SA/NCFs的制造過程和結構表征。（a）用于制備Co SA/NCFs的靜電紡絲工藝示意圖。（b）Co SA/NCFs的SEM圖像，（c,d）TEM圖像，（e）HR-TEM圖像和相應的SAED圖譜，以及（f）AC HAADF-STEM圖像。（g）C、N和Co的EDX元素映射。
圖2.催化劑的化學狀態和價鍵。（a）Co SA/NCFs的XPS N1s光譜。（b）Co SA/NCFs和NCFs的N K-edge XANES光譜。（c）Co SA/NCFs和CNFs的C K-edge XANES光譜。（d）Co SA/NCFs、Co3O4和Co箔的Co K-edge XANES光譜（插圖為放大圖像）。（e）Co SA/NCFs和參考樣品的FT k3-加權Co K-edge EXAFS光譜以及（f）EXAFS光譜的WT分析。（g）R空間中Co SA/NCFs的Co K-edge EXAFS擬合曲線（插圖為Co-N4的示意圖）。（h）k空間中Co SA/NCFs的Co K-edge EXAFS擬合曲線。
圖3.Co SA/NCFs的ORR和OER電催化性能。（a）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、NCFs、CNFs和20%Pt/C的ORR LSV極化曲線。（b）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、NCFs和20%Pt/C的Tafel圖。（c）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs和20%Pt/C在0.80V下的jk和E1/2。（d）Co SA/NCFs在不同轉速（r.p.m.）下的LSV曲線和相應的K-L圖（插圖部分）。（e）10000和50000次循環前后Co SA/NCFs和20%Pt/C的ORR LSV極化曲線和（f）對應的半波電位（E1/2）。（g）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、IrO2和20%Pt/C的OER LSV極化曲線。（h）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、20%Pt/C-IrO2、IrO2和20%Pt/C的ORR/OER雙功能LSV曲線。（i）Co SA/NCFs和參考樣品的雙功能催化性能比較。
圖4.水性鋅空氣電池的性能。（a）水性鋅空氣電池自支撐電極的示意圖。（b）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2陰極的開路圖，（c）不同電流密度下的放電曲線，（d）充放電極化曲線，和（e）相應的功率密度曲線。（f）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2陰極在10mA/cm2下的Zn質量歸一化比容量和（g）恒電流循環測試。
圖5.全固態鋅空氣電池的性能。（a）組裝的全固態鋅空氣電池的示意圖。（b）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2陰極在不同電流密度下的開路圖和（c）放電曲線。（d）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2陰極在2mA/cm2下的Zn質量歸一化比容量和（e）恒電流循環測試。（f）不同彎曲角度的Co SA/NCFs基電池在1mA/cm2下的循環性能。
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