DOI:10.1016/j.cej.2020.124571
隔膜作為鋰離子電池的關鍵部件，在維持良好的離子通量和避免內部短路故障方面起著關鍵性作用。因此，突出的熱穩定性、優異的電解質親和力以及值得稱贊的機械強度的特性對于保證鋰離子電池的能量密度和安全性至關重要。本研究首次將二氧化錳（MnO2）顆粒與聚間苯二甲酰間苯二胺（PMIA）溶液混合靜電紡絲，制備了具有多級納米纖維的新型聚偏二乙烯-氟代六氟丙烯（PVDF-HFP）基凝膠膜。有機-無機雜化多級凝膠電解質具有較高的孔隙率、較小的孔徑、優異的電解質吸收率和出色的耐熱性。此外，多級納米纖維膜中粗纖維和細纖維之間的相互重疊為抑制鋰枝晶的生長提供了強有力的骨架支撐，從而確保了最終電池的安全性。多級納米纖維的存在可以容納更多的活性位點和更短的擴散通道，以加速鋰離子的遷移。基于這些優點，使用雜化PMIA隔膜的組裝電池可提供優越的離子導電性（2.27×10-3 S cm-1）和穩定的陽極穩定窗口（～5.01 V）。最特別的是，在0.5 C下循環200次后，所得鋰離子電池的容量保持率達到90.5%，而Celgard聚丙烯隔膜僅達到70.2%。實驗證明，在多級結構的PVDF-HFP摻雜PMIA凝膠膜中添加類似MnO2的功能性無機粒子，可以增強鋰離子的輸運能力并抑制鋰枝晶的生長，這也就意味著鋰離子電池在安全性和高能量方面取得了巨大的進步。
圖1.制備的多級結構MnO2輔助的PMIA隔膜對工作鋰離子電池中鋰離子遷移的示意圖。
圖2.電紡多級結構MnP-PM隔膜的制備及其最終電池組裝的示意圖。
圖3. a-e）不同納米纖維膜的SEM圖像（a：PM，b：P-PM，c：3MnP-PM，d：6MnP-PM，e：9MnP-PM）；f-g）MnP-PM膜中f）F和g）Mn元素的EDS圖片；h）PM、P-PM和MnP-PM膜的FTIR光譜；i）各種PMIA膜的平均孔徑。
圖4. a）各種PMIA膜的應力-應變曲線；b）PP和不同PMIA膜的熱處理圖片；c）各種PMIA膜的液體電解質和水接觸角；d）PP和不同PMIA膜對電解質的吸收；e-i）浸入液體電解質后的e）PM、f）P-PM、g）3MnP-PM、h）6MnP-PM和i）9MnP-PM膜的SEM圖像。
圖5.a）PP和不同的PMIA膜的阻抗譜和b）電化學窗口圖；c）在不同C速率下的倍率性能，d）在0.5 C下的長壽命測試以及使用PP和不同PMIA隔膜的鋰離子電池的庫侖效率。
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