DOI:10.1016/j.jallcom.2020.154673
采用共軛靜電紡絲結合后續煅燒工藝,設計并制備了一種新型的[TiO2/C]/[Bi2WO6/C]碳基Janus納米纖維異質結光催化劑(簡稱JNHP)。具有獨特Janus結構的JNHP有著兩面性:一面是對紫外光響應的TiO2/C納米纖維,另一面是對可見光響應的Bi2WO6/C納米纖維,從而有效地利用了陽光。JNHP具有良好的光催化制氫和亞甲基藍(MB)降解雙重功能。在可見光和模擬太陽光照射下,JNHP的產氫率分別高達11.58和16.32 mmol h-1g-1,在制氫過程中無需添加貴金屬作助催化劑,MB的光降解率分別為93.3%(160 min)和97.9%(140 min)。與相應的TiO2/C和Bi2WO6/C碳基納米纖維光催化劑相比,JNHP光催化性能的提高主要是由于TiO2和Bi2WO6之間獨特的異質結與一維導電碳納米纖維(CNFs)的協同作用。此外,具有一維柔性自支撐結構的JNHP可以很容易地從溶液中分離出來,并且具有良好的可回收穩定性。所提出的設計思想和制備方法對其他一維雙功能納米纖維光催化劑的開發具有指導意義。
圖1.JNHP制備過程示意圖
圖2.碳化溫度為700、800和900℃時獲得的JNHP-2的XRD圖
圖3.[TiO2/PAN]//[(NH4)10W12O41/Bi(NO3)3/CA/PAN] Janus納米纖維(a,b)和JNHP-1(d)、JNHP-2(e)和JNHP-3(f)的SEM圖;[TiO2/PAN]//[(NH4)10W12O41/Bi(NO3)3/CA/PAN] Janus納米纖維(c)和JNHP-2(g)的直徑分布直方圖;JNHP-2中[TiO2/C]//[Bi2WO6/C] Janus納米纖維的EDS線掃描分析(h);電紡[TiO2/C]//[Bi2WO6/C] Janus納米纖維膜折疊前后的數碼照片(i)
圖4.不同含量的TiO2的JNHP(在800℃下煅燒)的TGA曲線(a);在800℃下煅燒的JNHP-2的N2吸附-解吸等溫線和相應的孔徑分布曲線(插圖)(b)
圖5.JNHP-2、T-NP和B-NP的紫外-可見吸收光譜(插圖是(Ahv)1/2與hv的對應圖)
圖6.在700℃(a)、800℃(b)和900℃(c)煅燒的不同TiO2含量的JNHP的累積氫氣產量,比較在800℃煅燒的不同光催化劑的累積氫氣產量(d)和在可見光下使用25%(體積)甲醇作為犧牲劑的JNHP-2(e)的循環制氫試驗
圖7.可見光照射下在700℃(a)、800℃(b)和900℃(c)下煅燒的不同TiO2含量的JNHP的析氫速率;使用25%甲醇作為犧牲劑,在可見光(d)和模擬陽光照射(e)下,比較在800℃煅燒的不同樣品的析氫速率
圖8.在可見光(a-c)和模擬陽光輻射(d-f)下,MB在800℃煅燒的樣品上的光降解活性(a,d),動力學線性擬合曲線(b,e)和循環測試(c,f);在模擬陽光照射下,JNHP-2的活性物種捕獲實驗(g);經過三個降解循環后(h),得以恢復的JNHP-2的SEM圖像;JNHP-2降解前和三個循環后的XRD光譜(i);模擬陽光照射下自支撐光催化劑和光催化降解過程的照片(j)
圖9.在700、800和900℃下獲得的JNHP-2(a),以及在800℃下煅燒的不同樣品(b)的光致發光光譜
圖10.模擬陽光照射下JNHP-2、T-NP、B-NP和M-NP的瞬態光電流響應(a),黑暗條件下光催化劑的EIS奈奎斯特圖(b)
圖11.在可見光(a,c)和模擬陽光(b,d)照射下,JNHP的析氫和MB光降解的可能光催化機理