DOI: 10.1039/c9tb02287b
在本工作中，首次通過簡單地電紡聚丙烯腈（PAN）、Ru(bpy)32+、聚（乙烯亞胺）（PEI）和全氟磺酸的混合物，制備了一種新型的自增強電致發光（ECL）復合材料，并將其定義為PAN@Ru@PEI@Nafion納米纖維氈（PAN@Ru@PEI@Nafionnfm）。本文采用Ru（bpy）32+作為ECL試劑，由于其主鏈中含有豐富的叔胺基團，選擇PEI作為共反應物。為了進一步提高Ru(bpy)32+–PEI體系的ECL效率，研究者采用一步靜電紡絲技術將Ru(bpy)32+和PEI同時加載到PAN納米纖維中。結果，它們之間的電子傳輸距離急劇縮短。同時，借助于帶正電的Ru(bpy)32+或PEI與帶負電的全氟磺酸之間的靜電相互作用，有效地避免了Ru(bpy)32+和PEI從PAN納米纖維氈上脫落。如預期的那樣，發光納米纖維表現出優異的ECL性能，包括高效率和良好的穩定性。在此基礎上，研究者制備了一種具有良好分析性能的自增強ECL傳感器。以α-萘酚為分析探針，該傳感器的線性范圍為1.0×10-12-1.0×10-7 M，最低檢出限為1.0×10-12 M。當其用于檢測甲萘威水解產生的α-萘酚時，結果與高效液相色譜-二極管陣列檢測器（HPLC-DAD）方法獲得的結果完全一致，這表明ECL傳感器在實際樣品分析中的潛在應用 。
圖1.（A）PANnfm、（B）PAN@Runfm、（C）PAN@Ru@PEInfm和（D）PAN@Ru@PEI@Nafionnfm的SEM圖像和（E）PAN@Ru@PEI@Nafionnfm的STEM-HAADF。
圖2.（a）PAN、（b）Ru(bpy)32+、（c）PEI、（d）Nafion和（e）自增強ECL納米纖維氈的FT-IR表征。
圖3.（A）（a）PANnfm、（b）PAN@Runfm、（c）PAN@Ru@PEInfm、（d）PAN@Ru@PEI@Nafionnfm和（e）Ru(bpy)32+溶液的UV-Vis光譜和（B）FL光譜。插圖（B）：在365 nm紫外線照射下靜電紡絲前驅體溶液（左）和PAN@Ru@PEI@Nafionnfm（右）的照片。
圖4.（A）（a）PANnfm/ITO、（b）PAN@Runfm/ITO、（c）PAN@Ru@PEInfm/ITO、（d）PAN@Ru@PEI@Nafionnfm/ITO和（e）PAN@Ru@PEI@Nafion/ITO在0.1 mol L-1 pH7.5的PBS中的ECL電位曲線。（B）PAN@Ru@PEI@Nafionnfm/ITO在0.1 mol L-1 pH7.5的PBS中的ECL發射光譜和Ru(bpy)32+溶液的FL光譜。
圖5.（A）酚類化合物在自增強ECL傳感器上的猝滅效率和幾種離子對α-萘酚檢測的干擾（n=3）。（B）ECL強度降低（?I=I0-I）至對數α-萘酚濃度（n=3）的校準曲線。插圖：不同α-萘酚濃度下傳感器的ECL-時間曲線及所研制的傳感器的穩定性。
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