DOI: 10.1039/c9ra08832f
本文提出了一種利用靜電紡絲技術，以水性共混物聚（N-異丙基丙烯酰胺-co-丙烯酸）（P（NIPAAm-co-AAc））和再生絲纖維（RSF）為原料，制備溫度和pH雙重響應的電紡纖維墊的綠色方法。采用自由基溶液聚合法合成了P（NIPAAm-co-AAc），其低臨界溶液溫度（LCST）在生理范圍（38.8℃）內。以水為溶劑，在存在交聯劑（EDC·HCl和NHS）的條件下，采用靜電紡絲技術制備了P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維。經過原位交聯和水退火工藝，得到了水穩定的復合纖維墊。采用掃描電鏡（SEM）和傅立葉變換紅外光譜（FTIR）分析了交聯過程。在不同pH值下，當溫度低于或高于共聚物的LCST時，觀察到溫度和pH雙重刺激響應的纖維墊的脹縮行為。此外，羅丹明B負載的纖維墊還表現出溫度和pH雙重控釋行為，這也表明了纖維墊在“智能”控制藥物傳遞應用中的潛在用途。
圖1.PB水溶液中1 wt%P（NIPAAm-co-AAc）在500 nm處的透射率隨溫度的變化：（a）pH 5.7下的不同AAc含量，（b）不同pH下的共聚物P-2。
圖2.電紡P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維的SEM圖像：（a）-（d），由P（NIPAAm-co-AAc）/RSF混合溶液制備的纖維墊，共聚物與RSF的質量比為1：1，但是P（NIPAAm-co-AAc）的初始濃度分別為20、22、24和26 wt%。（e-g）由不同質量比的共聚物和RSF溶液制備的纖維，其中P（NIPAAm-co-AAc）的含量分別為15.7、13.3至10.9 wt%。（h和i）含量分別為P（NIPAAm-co-AAc）13.3 wt%和P（NIPAAm-co-AAc）的P（NIPAAm-co-AAc）/RSF的元素映射圖。
圖3.P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維的FTIR光譜：（a）初紡纖維（b）原位交聯纖維（c）水退火后的原位交聯纖維。
圖4.水退火前后原位交聯的P（NIPAAm co-AAc）/RSF纖維墊的掃描電鏡圖像和數碼照片：（a）水退火前干燥的纖維墊，（a1）水退火后濕潤的纖維墊浸沒在25℃、pH值為5.7的PB溶液中，（b）水退火后干燥的纖維墊，（b1）水退火后濕潤的纖維墊浸沒在25℃、pH值為5.7的PB溶液中。
圖5.P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維原位交聯和水退火的機理示意圖：（A）初紡纖維、（B）原位交聯纖維，（C）水退火后的原位交聯纖維。
圖6.P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維在不同溫度和pH下的掃描電鏡圖像和接觸角照片：（a）在25℃、pH值為5.7的PB溶液中的纖維墊，（a1）在40℃、pH值為5.7的PB溶液中的纖維墊，（b）在25℃、pH值為6.6的PB溶液中的纖維墊，（b1）在40℃、pH值為6.6的PB溶液中的纖維墊。
圖7.羅丹明B負載P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維的相位對比和熒光圖像。（a）相位對比圖像，（b）熒光圖像。
圖8.負載羅丹明B的P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維墊的釋放特性：（a）在不同溫度、pH值為5.7的PB溶液中的纖維墊（樣品d），（b）在40℃、不同pH值的PB溶液中的纖維墊（樣品d），（c）在40℃、pH值為5.7的PB溶液中的纖維墊（樣品c、d和e），該纖維墊由P（NIPAAm-co-AAc）含量分別為15.7、13.3至10.9 wt%的P（NIPAAm-co-AAc）/RSF溶液制備而成。
圖9.在不同溫度和pH下，羅丹明B負載的P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維的控釋示意圖。
圖10.在可變溫度和pH下，藥物釋放過程中P（NIPAAm-co-AAc）/RSF纖維墊質量隨時間的變化。纖維墊的SEM圖像：（a）藥物釋放前；（b）釋放110小時后。
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