DOI: 10.1021/acsapm.9b00982
由于不加區分地處理工業和采礦廢物而造成的劇毒砷(As)污染地表水是一個嚴重的世界性問題。基于以上認識,利用靜電紡絲技術成功地制備了磁赤鐵礦(γ-Fe2O3)和氧化石墨烯(GO)嵌入的聚丙烯腈(PAN)聚合物納米纖維基質(PAN/GO/γ-Fe2O3)。采用傅立葉變換紅外光譜(FTIR)、X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和拉曼光譜分析技術,研究了γ-Fe2O3和GO通過靜電紡絲法成功地摻入PAN聚合物基質中。采用振動樣品磁強計(VSM)和熱重-導數熱重分析(TG-DTG)研究了制備的納米纖維的磁性和熱性能。經Brunauer、Emmett和Teller(BET)分析,制備的吸附劑比表面積為30.24 m2/g。通過批量吸附實驗,研究了吸附劑用量、pH、時間、濃度、共存離子等參數對砷酸根離子吸附性能的影響。動力學和等溫線模型表明,吸附過程分別遵循擬二級和Langmuir等溫線模型,揭示了其化學吸附機理。由朗格繆爾圖可知,最大吸附容量為36.1 mg/g,這遠遠大于先前報道的結果。連續五次吸附-解吸循環表明了膜的穩定性和可重復使用性。通過FTIR、TEM-EDAX、X射線光電子能譜(XPS)等分析技術對負載As(V)的PAN/GO/γ-Fe2O3納米纖維膜進行了分析,以闡明可能的吸附機理,這表明靜電吸附和表面絡合是As(V)去除的主要驅動力。
圖1.(a)PAN/GO、PAN/γ-Fe2O3、PAN/GO/γ-Fe2O3的FTIR光譜和(b)PAN、GO、γ-Fe2O3、PAN/GO/γ-Fe2O3的XRD圖譜。
圖2.(a,b)PAN/GO/γ-Fe2O3納米纖維膜低放大倍率和高放大倍率時的SEM圖像,(c)元素圖,(d)SEM-EDAX光譜。
圖3.(a,b)PAN/GO/γ-Fe2O3納米纖維低放大倍率和高放大倍率時的TEM圖像,(c)HR-TEM圖像,(d)SAED圖案。
圖4.(A)(a)GO、(b)PAN/GO、(c)γ-Fe2O3和(d)PAN/GO/γ-Fe2O3的拉曼光譜。(B)(a)γ-Fe2O3、(b)PAN/γ-Fe2O3和(c)PAN/GO/γ-Fe2O3的VSM曲線。(C)PAN/GO/γ-Fe2O3的TG-DTG曲線。(D)PAN/GO/γ-Fe2O3納米纖維膜的氮吸附-脫附等溫線。
圖5.(a)PAN/GO、PAN/γ-Fe2O3和PAN/GO/γ-Fe2O3對As(V)的吸附量。(b)吸附劑用量的影響。(c)pH的影響(d)接觸時間的影響。(e)PAN/GO/γ-Fe2O3納米纖維膜去除As(V)的擬一級和(f)呢二級動力學模型。
圖6.(a)初始濃度對As(V)吸附的影響,(b)Langmuir等溫模型,(c)Freundlich等溫模型,以及(d)PAN/GO/γ-Fe2O3納米纖維膜上共存陰離子對As(V)吸附的影響。
圖7.(a,b,C,d)新鮮和(e,f,g,h)As(V)負載PAN/G O/γ-Fe2O3納米纖維膜的C 1s、N 1s、O 1s和Fe 2p XPS譜的高分辨率掃描。(i)吸附后的三維XPS譜圖。