N摻雜的電紡碳納米纖維上Pd納米粒子的原子層沉積：通過調整納米顆粒大小和負載量優化P

DOI: 10.1002/cnma.201900483

催化納米顆粒的尺寸、負載和化學組成的優化是獲得經濟高效的（電子）催化劑的關鍵步驟。該報告詳細闡述了鈀（Pd）納米顆粒尺寸和電紡N基摻雜碳納米纖維（nCNF）上的優化，以實現燃料電池、金屬空氣電池等能源設備的氧還原反應（ORR）。利用靜電紡絲技術生產一維（1D）聚丙烯腈納米纖維，然后進行兩步碳化過程，獲得直徑在200-350 nm范圍內的導電nCNF。通過熱原子層沉積（ALD）技術用離散的Pd納米顆粒修飾合成后的nCNF，其范圍從2.6±0.4 nm到4.7±0.5 nm。研究者發現，nCNF沉積的Pd納米顆粒尺寸為3.9×0.6 nm (Pd20/nCNF)，其ORR活性最好，Tafel斜率最小為58 mV dec^-1，并且有4個電子參與ORR。另外，Pd20/nCNF處的半波電位高值（E_1/2=806 mV 與RHE相比）和交換電流密度（i₀=6.998 mA cm^-2）使其成為其他Pd裝飾nCNF的有效催化劑。此外，我們發現具有較低負載/密度的Pd納米粒子的電催化劑顯示出增強的ORR活性。

圖1.在800℃下產生的電紡PAN納米纖維（a）和nCNF的SEM圖像（b）。nCNF的XPS全掃描光譜（c）和N1 s的去卷積XPS光譜（d）。

圖2.Pd10/nCNF（a）、Pd20/nCNF（b）、Pd30/nCNF（c）和Pd40/nCNF（d）的STEM圖像。

圖3.Pd/nCNF樣品的XRD（a）和Pd20/nCNF的Pd3d去卷積XPS光譜（b）

圖4.在N₂（黑色）、O₂（紅色）飽和的0.1M KOH下，以10 mVs^-1的掃描速率在nCNF（a）、Pd10/nCNF（b）、Pd20/nCNF（c）、Pd30/nCNF（d）、Pd40/nCNF（e）、Pt/C（f）處測得的CV。

圖5.在O₂飽和的0.1M KOH下，在nCNF、Pd10/nCNF、Pd20/nCNF、Pd30/nCNF、Pd40/nCNF和Pt/C處獲得的Tafel斜率（數據來自圖S6）。