金屬有機骨架衍生氮摻雜多孔碳管復合材料用于高效電容去離子

DOI：10.1016/j.electacta.2019.135420

電容去離子（CDI）工藝要求電極材料具有較高的電吸附容量和穩定的循環性能。通過開放氮摻雜的多孔碳管復合材料（PCT-N）制備了新型CDI電極。它由相互連接的管狀網絡結構和分層多孔結構組成。電紡聚丙烯腈/醋酸鋅（PAN/Zn(Ac)₂）納米纖維表面包覆一層沸石咪唑酸酯骨架（ZIF，金屬有機骨架的一個亞科）納米晶作為碳化的前驅體。制備的PCT-N材料具有高的氮摻雜量和橫向介孔的中空大孔結構。它具有優良的導電性、較高的比表面積和較大的總孔隙體積。該材料在500 mg L^-1初始NaCl溶液中具有16.7 mg g^-1的鹽吸附能力，在100個循環中表現出良好的循環穩定性。這種PCT-N電極為CDI技術的發展提供了一種理想的替代選擇。

圖1.氮摻雜多孔碳管復合材料（PCT-N）的制備過程。

圖2.PAN/Zn(Ac)₂-1.75（a）、PAN/Zn(Ac)₂@ZIF-1.75（b）、PCT_1.5-N（d）、PCT_1.75-N（e）和PCT₂-N（f）的掃描電鏡圖像；（c）PAN/Zn(Ac)₂@ZIF-1.75的EDS圖譜。

圖3.PAN/Zn(A c)₂@ZIF-1.75（a）、PCT_1.75-N（b）的高倍放大掃描電鏡圖像；（c）PAN/Zn(Ac)₂@ZIF形成PCT-N過程的示意圖（橫截面）。

圖4.（a）PAN/Zn(Ac)₂、PAN/Zn(Ac)₂@ZIF和ZIF-8的XRD圖譜；（b）PAN/Zn(Ac)₂和PAN/Zn(Ac)₂@ZIF的FT-IR光譜。

圖5.XPS測量光譜（a）、PCT_1.75-N的反褶積C1s峰（b）和N1s峰（c）；拉曼光譜（d）、PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT2-N的氮吸附-解吸等溫線（e）和孔徑分布曲線（f）。

圖6.（a）掃描速率為5 mV s^-1的PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT₂-N電極的CV曲線；（b）不同掃描速率的PCT_1.75-N電極的CV曲線；（c）PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT₂-N電極的特定電容與掃描速率的關系；（d）不同電流密度下的PCT_1.75-N電極的GCD曲線；（e）PCT_1.75-N電極在5 A g^-1電流密度下的循環性能（插圖為循環前后的GCD曲線）；（f）PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT₂-N電極在0.01 Hz-100 kHz頻率范圍內的奈奎斯特圖及其擬合曲線。（f）中的插圖表示高頻區的部分擴大和相應的等效電路。

圖7.PCT-N電極在初始濃度為200 mg L^-1的NaCl溶液中1.2v充電過程中的電導瞬態（a）和CDI Ragone圖（b）；（c）PCT-N電極的SAC和電荷效率；（d）PCT_1.75-N電極在500 mg L^-1 NaCl溶液中的循環電吸附實驗；（e）PCT-N電極的電吸附機理示意圖。