基于Sn/Cu-納米纖維氣體擴散電極將氣態CO2電催化還原為CO

DOI: 10.1002/aenm.201901514

地球富含的Sn / Cu催化劑對于將水性電解液中的CO₂電催化還原為CO具有很高的選擇性。然而，CO₂在水中的低溶解度限制了其大規模傳輸，目前為止Sn/Cu催化劑的CO分電流密度限制在10mA cm^-2左右。本文介紹了一種基于錫修飾銅涂層電紡聚偏氟乙烯納米纖維的獨立氣體擴散電極設計。使用氣態二氧化碳作為原料可減輕物質運輸的局限性，從而可在100 mA cm^-2以上實現高的CO分流密度，同時保持80％以上的高CO法拉第效率。 這些成果代表著二氧化碳減排在經濟可行道路上邁出的重要一步。

圖1. a）PVDF膜和b）Sn / Cu-PVDF電極的俯視SEM圖。 c）Sn / Cu-PVDF納米纖維的橫截面SEM圖像和d）（c）中選定區域的高分辨率SEM圖像。通過聚焦離子束（FIB）銑削制備橫截面。 e）Sn / Cu-PVDF納米纖維每一層的組成示意圖。 f）通過Sn / Cu PVDF電極測量和模擬的CO₂壓降。 該模擬基于虛擬3D纖維模型（插圖）。 g）在表面速度為80 cm min^-1時通過電極的壓降為85.7 Pa的CO₂壓力場。

圖2. a）Sn / Cu-PVDF電極的俯視SEM圖像，以及通過EDS對Cu，F和N進行的相應元素映射（比例尺：1μm）。 b）封裝在環氧樹脂中的Sn / Cu-PVDF電極的橫截面SEM圖像以及Cu和F的元素映射（比例尺：1μm）。 c）封裝在環氧樹脂中的Sn / Cu-PVDF電極的EDS光譜。 d）在CO₂或Ar飽和的0.1 m KHCO₃中獲得的Cu-PVDF（左）和Sn / Cu-PVDF（右）的循環伏安圖。

圖3.用于電催化還原氣態CO₂的Sn / Cu-PVDF / AEM組件的a）方案和b）截面SEM圖像。通過在液氮中冷凍斷裂來制備橫截面。 c）Sn / Cu-PVDF GDE的循環伏安圖，使用連續的CO₂或Ar氣體流向GDE進行測量。

圖4. Sn / Cu-PVDF GDE在-0.6至-1.2V的條件下電化學還原CO₂的 a）法拉第效率，b）電流密度和c）生產率。在135小時的穩定性測試中使用Sn /Cu-PVDF GDE的d）計時電流圖和e）法拉第效率。

圖5.使用中性電解質的不同催化劑的CO分流密度比較。