DOI：10.1016/j.cej.2019.122247
對于非水鋰氧（Li-O2）和堿性電解質鋁空氣（Al-air）電池，合理設計具有高電催化活性和持久能力的經濟型空氣陰極或電催化劑是促進實際應用的關鍵因素。在此，作者報告了通過一種簡便的一步電紡法結合熱解工藝，將Co9S8納米顆粒固定在N，S雙摻分級多孔碳納米纖維內部來制備石墨層。當用作Li-O2電池和Al-air電池的自立電極時，所制備的Co9S8 @ G / NS-PCNFs具有出色的電池性能，并具有與20 wt％Pt / C電極相當的催化性能。結果表明，Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極的優異電池性能可歸因于均勻分布的Co9S8納米顆粒的催化行為與N，S雙摻分級多孔碳納米纖維的結構性質之間的協同作用。我們的發現為設計非貴金屬硫化物-碳雜化結構以取代昂貴的Pt/C電極開啟了新的方向，并表明它們在下一代金屬空氣電池中的應用前景廣闊。
圖1. Co9S8 @ G / NS-PCNFs合成過程的示意圖以及柔性自立式Co9S8 @ G / NS-PCNF薄膜的照片（右上方）。
圖2. Co9S8 @ G / NS-PCNFs的代表性FESEM圖像（a）和相應的EDS分析（在（a）集合中）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的高倍TEM圖像（b）顯示了大約5-10 nm均勻分散的Co9S8納米顆粒。代表性的Co9S8納米粒子的HRTEM放大圖（c），石墨層中嵌入了清晰的晶格條紋。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的XRD圖（d）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的元素映射圖像（e），顯示C，S，Co和N的元素分布。
圖3.初生納米纖維（a）在N2氣氛下和Co9S8 @ G / NS-PCNFs（b）在空氣氣氛下的TGA曲線。 Co9S8 @ G / NS PCNF的拉曼光譜（c）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的N2吸附-脫附等溫線（d）和BJH孔徑分布圖（d的插圖）。
圖4. Co9S8 @ G / NS-PCNFs的XPS光譜（a）和Co 2p（b），C 1s（c），N 1s（d）和S 2p（e）的高分辨率XPS。
圖5. （a）具有Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF陰極，電流密度為100 mA g-1的非水Li-O2電池的第一個完全放電/充電曲線。（b）具有Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極的Li-O2電池在不同電流密度下的完全放電曲線。（c）Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極在從50到400 mA g-1的電流密度增加時的速率能力性能。 Co9S8 @ G / NS-PCNF（d），20 wt％Pt / C（e）和N-PCNF（f）陰極在200 mA g-1的不同循環下的放電和充電曲線， 容量上限從2.2 V至4.5 V為1000 mA h g-1。（g）Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF陰極的非水Li-O2電池的容量和放電/充電端子電壓的變化與周期數。
圖6. Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極的第一次放電（a）和再充電（b）之后的FESEM圖像。 Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極在不同周期下的XPS模式：Li 1s（c），C 1s（d）和O 1s（e）。
圖7. Co9S8 @ G / NS-PCNFs和20 wt％Pt / C在50 mV s-1的O2-（實線）和N2飽和（短虛線）0.1 M KOH中的CV曲線（a）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs，20 wt％Pt / C和N-PCNFs在10 mV s-1下的LSV曲線（b），轉速為1600 rpm。 在不同轉速下，Co9S8 @ G / NS-PCNFs在O2-飽和的0.1 M KOH中的LSV曲線（c）。從（c）收集的不同電勢下的相應K-L圖（d）（插圖顯示了在0.4至0.7 V的電勢下的電子轉移數）。
圖8.堿性鋁空氣電池的示意圖（a）。具有Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF陰極的Al-空氣電池的極化曲線（實線）和相應的功率密度圖（短虛線）（b）。具有Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF陰極的鋁空氣電池在35 mA cm-2的電流密度下的比容量（c），根據其重量損失計算鋁陽極。 Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極的動態電位測量（d）從1 mA cm-2到150 mA cm-2。使用Co9S8 @ G / NS-PCNF陰極在35 mA cm-2的電流密度下測試了電池的比容量（e）的變化，其中鋁箔和電解質進行了4次重新組裝。
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