DOI: 10.1021/acsami.1c00207
具有良好電解質潤濕性、低收縮性能和高機械強度的隔膜是高效安全鋰電池的理想選擇。在這項研究中，通過靜電紡絲包含兩親性聚（乙二醇）二丙烯酸酯接枝硅氧烷和聚丙烯腈的均質溶液制備了多功能納米纖維膜。通過硅氧烷化學交聯之后，所制備的納米纖維膜表現出優異的力學性能、較高的熱穩定性以及與水性和非水性電解質的良好親和力。配備這種隔膜的鋰金屬電池具有很高的循環穩定性（1000次循環后庫倫效率為99.8％）。此外，使用這些隔膜可以提高鋰硫電池的循環穩定性。這些隔膜可進一步應用于柔性水性鋰離子電池中，具有穩定的電化學性能。這項工作為設計可充電電池的多功能通用隔膜開辟了一條潛在的途徑。
圖1.TPT交聯劑的合成示意圖，通過靜電紡絲TPT和PAN前體的混合溶液制備了CEN隔膜，然后在甲酸水溶液中進行交聯反應。
圖2.（A）所制備的CEN隔膜的照片。（B）CEN納米纖維的FE-SEM圖像。（C）CEN隔膜的橫截面SEM圖像。（D，E）CEN納米纖維的纖維直徑和孔徑分布。CEN納米纖維的平均纖維直徑為500nm，孔徑為600nm。（F）PEGDA、硫代硅氧烷和TPT的1H NMR。（G）分別為硫代硅氧烷、PEGDA、TPT和CEN的FTIR光譜。從1H NMR和FTIR光譜中可以看出，由于硫醇-烯反應，C=C鍵消失了，這證實了TPT的成功合成。
圖3.（A-C）不同電解質在CEN和PP膜上的接觸角（潤濕）測試和彎曲液面特性。觀察到CEN隔膜中EC/DMC、DOL/DME和H2O的接觸角約為0°。3分鐘后，以甲基橙為顯色劑的電解質移動最遠的距離，這意味著CEN隔膜具有優異的親電性。但是，電解質不會在PP隔膜上上升。（D）CEN隔膜在交聯之前和之后的應力-應變曲線，交聯前后CEN隔膜的抗張強度分別為3.2和18.8MPa。（E）帶有CEN和PP隔膜的Li//CEN//LiFePO4電池的OCV曲線，可以通過使用高熱穩定性的CEN隔膜來獲得穩定的OCV。（F）CEN隔膜和PP隔膜的紅外輻射（溫度記錄）圖像。CEN隔膜在160℃下具有出色的熱穩定性，不會收縮和熔化。
圖4.鋰金屬電池的電化學性能。（A）Li沉積在配備CEN和PP隔膜的Cu負極上的示意圖，并且Li//CEN//Cu電池的均質Li離子通量有助于非樹枝狀Li沉積。相反，PP隔膜不均勻孔中的非均質鋰離子通量會導致樹枝狀生長和短路。（B，C）分別使用PP和CEN隔膜的Li//Cu電池的第一次循環和第50次循環。（D）循環之前，Li//PP//LiFePO4和Li//CEN//LiFePO4電池的奈奎斯特圖。（E）Li//CEN//LiFePO4電池的倍率性能顯示不同速率下的高容量和良好的穩定性。（F）Li//CEN//LiFePO4和Li//PP//LiFePO4電池在0.3C下的循環性能。
圖5.鋰硫電池的電化學性能。用B3LYP泛函計算多硫化物與（A）Si?O?Si鏈、（B）EO鏈和（C）PAN鏈的結合能。（D，E）配備PP和CEN隔膜的Li//S電池在放電過程中的原位UV-vis研究。（F）不同電壓下（D，E）中多硫化物的相應吸光度值。（G）Li//CEN//S電池在0.1C下的放電/充電電壓曲線。（H）配備PP和CEN隔膜的Li-S電池在0.1C下循環300次的循環性能。
圖6.ALIBs的電化學性能。（A）柔性LMO//CEN//LTP水性電池的配置。（B）LMO//CEN//LTP全電池在1C下的恒電流電壓曲線。（C）LMO//CEN//LTP全電池的倍率性能。（D）配備CEN隔膜的LMO//CEN//LTP全電池在1C下循環200次的長期循環性能。（E）柔性LMO//CEN//LTP全電池可以在不同的彎曲角度下點亮三個LEDs的數碼照片。
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