DOI: 10.1016/j.cej.2021.129211
陶瓷基多孔纖維得益于其高比表面積、優異的熱穩定性以及化學耐久性，而成為高效去除廢水中四環素的理想材料。然而，現有的陶瓷多孔纖維在使用過程中普遍存在脆性大、可回收性差等問題。在此，利用相分離驅動的靜電紡絲技術和隨后的煅燒處理，制備了具有優異柔性、高比表面積和大介孔體積的介孔結構二氧化硅納米纖維膜（MPSNMs）。所制備的單根介孔二氧化硅納米纖維可以在不發生任何斷裂的情況下循環折疊成兩半，這與柔性聚合物基材料的彎曲性能相當。所制備的MPSNMs具有優異的鹽酸四環素（TCH）吸附性能以及出色的可回收性，其容量達到53.29 mg g-1，優于目前報道的大多數無機吸附劑。此外，根據約化密度梯度（RDG）分析和非共價相互作用（NCI）等值面的計算結果，吸附機理可歸因于TCH和MPSNMs之間氫鍵相互作用與靜電吸引的協同效應。這項工作不僅對柔性中孔無機納米纖維膜的制備有一定的啟迪作用，而且為設計和開發適用于各種領域的新型吸附劑提供了參考。
圖1.柔性MPSNMs的合成過程示意圖，包括相分離驅動的靜電紡絲和隨后的煅燒工藝。
圖2.相關MPSNMs樣品的SEM圖像：分別為（a，e）MPSNMs-1，（b，f）MPSNMs-2，（c，g）MPSNMs-3和（d，h）MPSNMs-4。（i）MPSNMs-3和（j）前體納米纖維的TEM圖像。（k）MPSNMs樣品的N2吸附等溫線和（l）相應孔徑分布。
圖3.在不同煅燒溫度下MPSNMs-3的SEM圖像：（a）前體纖維，（b）200℃，（c）300℃，（d）400℃，（e）500℃，（f）600℃。（g）在不同煅燒溫度下MPSNMs-3的氮氣吸附-解吸等溫線。（h）相應的BJH孔徑分布曲線。（i）具有不同PAA含量的相關MPSNMs樣品的TGA和DTG曲線。
圖4.（a）折疊的陶瓷花的光學圖像，顯示了所得MPSNMs的高柔性和可折疊性。（b，c）SEM圖像顯示了微觀尺度下折疊的MPSNMs-3。（d）使用FIB-SEM系統觀察原位彎曲過程。（e）取自相關MPSNMs樣品的單根納米纖維的楊氏模量。插圖展示了固定在硅基板上的單根納米纖維的形態以及AFM測試的示意圖。（f）相關MPSNMs樣品的抗彎剛度和抗拉強度。插圖顯示了纖維柔軟度測量儀的示意圖。（g）MPSNMs的50個循環彎曲疲勞測試。
圖5.（a）具有不同PAA含量的相關MPSNMs的吸附性能。（b）溫度和（c）pH值對MPSNMs-3吸附性能的影響。（d）在不同pH值下MPSNMs-3的Zeta電位。（e）TCH吸附在MPSNMs-3上的擬合吸附動力學和（f）吸附等溫線。
圖6.（a）SiO2和（b）TCH的靜電力著色分子范德華表面。在不受限制的DFT-B3LYP/6-311g水平下對其幾何結構進行優化。ESP的有效表面局部最大值和最小值分別表示為黃色和藍色球體（ESP值的單位：kcal/mol）。（c）SiO2和TCH在各ESP范圍內的表面積百分比。（d）RDG（r）與符號（λ2）ρ圖，以及（e）TCH和MPSNMs系統的梯度NCI等值面。（f）5個周期內MPSNMs的可重用性。（g）吸附循環后MPSNMs-3的多孔結構。（h）MPSNMs與其它無機吸附劑的吸附性能比較。
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