DOI: 10.1016/j.ijhydene.2021.01.138
設計和合成一種在堿性溶液中提高尿素電氧化效率和穩定性的無貴金屬電催化劑仍然是電催化領域的一個重要挑戰。在這項工作中，通過靜電紡絲技術制備了硫化鎳納米顆粒修飾碳納米纖維[NiS@CNFs]，隨后在900℃的氬氣氣氛中加熱2h。通過X射線衍射（XRD）、場發射掃描電子顯微鏡（FE-SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、能量色散X射線分析（EDX）、拉曼光譜和N2吸附-解吸等溫線對所形成的納米材料進行了廣泛的表征。利用FE-SEM分析技術可以清楚地檢測到纏繞在一起的CNFs導電網絡，其直徑在0.6-1μm范圍內變化。摻入NiS納米物質后，其孔隙率提高，從而導致比表面積增加，電催化氧化尿素分子的活性增加。孔徑分布曲線顯示，與CNFs相比，NiS@CNFs納米復合材料的平均孔徑降低了2.53倍。利用循環伏安法、計時電流法和電化學阻抗譜法研究了NiS@CNFs納米材料電催化尿素氧化的電活性。當尿素分子以更高的濃度加入KOH溶液中時，這種納米催化劑的活性增加。電荷轉移過程中的電阻值降低，從而證實了在NiS@CNFs表面進行反應的可行性。此外，其繪制的計時電流圖在長期運行過程中表現出穩定的性能，較低的催化衰減。因此，本研究為制備適合各種電催化用途的電催化劑提供了良好的指導。
圖1.（A）NiS@CNFs納米粉的XRD圖，（B，C）FE-SEM圖像和（D）拉曼光譜。（D）中顯示了CNFs的可比結果。
圖2.（A）單根納米纖維的STEM圖像和（B，B'）NiS@CNFs納米材料的TEM圖像[插圖顯示某個位置的放大，用于估計晶面間距]。通過EDX分析研究獲取了（C）鎳，（D）硫和（E）碳的元素映射圖。
圖3.（A）CNFs和NiS@CNFs納米材料的N2吸附-解吸等溫線，（B）1/[Q（P0/P-1）]隨相對壓力（P/P0）的變化以及（C）孔徑分布曲線。
圖4.NiS@CNFs納米材料在1.0M KOH溶液中以10mV/s循環20次的重復掃描。
圖5.（A）通過循環伏安法研究在1、5、10、25、50、75、100、150、200、250和300mV/s的不同掃描速率下NiS@CNFs納米材料在1.0M KOH溶液中的電化學行為。E與v[B]，I與v[C]和I與v0.5[D]的關系。
圖6.加入1.5M尿素后，NiS@CNFs納米材料在不同濃度的KOH溶液中于10mV/s下的循環伏安圖。
圖7.在10mV/s下，當引入濃度增加的尿素分子時，NiS@CNFs納米材料在（A）1.0，（B）2.0，（C）4.0和（D）6.0M KOH溶液中的循環伏安圖。在所有研究的循環伏安圖中，實線代表前向掃描，而后向掃描以虛線顯示。在（E）中繪制了尿素在不同KOH溶液中的氧化峰電流密度與濃度的關系曲線。
圖8.當存在1.5M尿素時，在（A）1.0，（B）2.0，（C）4.0和（D）6.0M KOH溶液中，NiS@CNFs納米材料上尿素氧化反應的線性掃描伏安圖，掃描速率值為5、10、30、50、75、100、200、300和400mV/s。（E）中顯示了I與v0.5的關系，（F）中顯示了Iv-0.5與v的關系。
圖9.當尿素濃度不同時，NiS@CNFs納米材料在（A）1.0，（B）4.0和（C）6.0M KOH溶液中的奈奎斯特圖，頻率范圍為10000-0.1Hz，電位值為550mV。（D）中顯示了擬合過程中使用的等效電路。（E）中研究了在含1.5M尿素的1.0M KOH溶液中改變所選電位值的影響。
圖10.添加1.5M尿素前后，當電位值為550mV時，NiS@CNFs納米材料在不同濃度KOH溶液中1800s的計時電流圖。
微信二維碼
