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    華北理工大學張志明&amp;遼寧大學韓正波Colloids Surf. A Physicochem. Eng. Aspects

    2021-03-31   易絲幫

    DOI: 10.1016/j.colsurfa.2021.126359

    本研究在靜電紡絲制備的交聯聚丙烯酸(PAA)-聚乙烯醇(PVA)納米纖維上原位生長H3PW12O40(PW12)@UiO-66晶體,成功制備了穩定的金屬-有機骨架(MOF)納米纖維膜(NFM)。利用高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM),傅立葉變換紅外光譜(FT-IR),粉末X射線衍射(XRD)和X射線光電子能譜(XPS)等表征手段,證實了在PAA-PVA NFM上PW12@UiO-66晶體的結晶度和結構均保持良好。所制備的PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM可用作光催化劑,同時光催化降解水溶液中的甲基橙(MO)和甲醛(FA)。其可能的機理是電子通過PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM從FA轉移至MO,使MO的光降解由還原途徑驅動。同時,FA由于電子的損失而被氧化。PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM具有良好的穩定性和可重復使用性,這主要是因為部分交聯的PAA-PVA NFM能夠提供足夠的羧基以錨定PW12@UiO-66顆粒。由于每個光催化循環后無需對電紡NFM進行分離處理,因此與粉末狀MOFs光催化劑相比,PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM的再利用可以更方便、快捷地進行。這項工作對基于靜電紡絲的MOFs NFMs光催化劑的設計和有機污染物廢水的綜合處理具有一定的指導意義。

     

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    圖1.PAA/PVA NFM(a)和具有不同交聯時間的PAA-PVA NFMs的SEM圖像:(b)30s,(c)60s和(d)120s。


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    圖2.PW12@UiO-66晶體(a)和具有不同MOF晶體生長時間的PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFMs的SEM圖像:(b)3分鐘,(c)9分鐘和(d)15分鐘。


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    圖3.PAA-PVA/PW12@UiO-66納米纖維的EDS光譜(a),以及HAADF-STEM圖像和元素映射(b)。


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    圖4.PW12@UiO-66晶體、PAA-PVA NFM和PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM的FT-IR光譜(a)和PXRD圖(b)。


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    圖5.PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM的XPS光譜:(a)C1s掃描,(b)O1s掃描,(c)Zr3d掃描和(d)W4f掃描。


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    圖6.PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM的N2吸附-解吸等溫線(a)和表面水的動態測量(b)。


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    圖7.(a)對照實驗。(b)PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM(PW12@UiO-66負載率為20.2%,3mL FA)催化MO的UV-vis光譜與光反應時間的關系。(c)在具有不同FA含量的MO溶液中MO光催化降解的降解率和(d)動力學線性模擬曲線。


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    圖8.MO在具有不同(a)交聯時間和(b)MOF晶體生長時間的PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM上的降解率(FA的體積為3mL)。


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    圖9.(a)PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM在5次循環使用中的MO光催化降解性能。(b)經過5個循環的實驗后,PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM的PXRD圖和(c)SEM圖像。(d)膜催化劑去除試驗。


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    圖10.PAA-PVA/PW12@UiO-66 NFM同時降解MO和FA的可能光催化機理。


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