DOI: 10.1016/j.jpowsour.2021.229524
金屬鋰由于其超高的比容量和較低的還原電位而被認為是下一代高儲能系統的負極候選材料。然而,不可控的鋰枝晶生長嚴重阻礙了鋰金屬負極的實際應用。在這項工作中,通過靜電紡絲聚丙烯腈溶液并隨后進行熱處理,制備了具有離子/電子導電性的三維(3D)氮摻雜碳纖維(NCF)網絡。3D NCF作為覆蓋在鋰負極上的中間層,可用于調節鋰電鍍/剝離行為,容納部分沉積的鋰,以實現鋰負極上無鋰枝晶沉積。得益于此,在1 mA cm-2的電流密度下,由NCF保護的鋰負極(Li@NCF)對稱電池可提供較長的持續時間(>1200h),且初始成核過電位較低(30mV)。此外,Li@NCF||LiFePO4全電池在1C的電流密度下進行360次循環期間顯示出114.6 mAh cm-2的出色容量保持率。該策略使無枝晶鋰金屬電池的發展向前邁進了一步。
圖1.(a)NCF的制備過程,(b)Li在裸Li箔和Li@NCF上的沉積行為示意圖。
圖2.碳纖維中間層表面(a,b)和橫截面(c)的SEM圖像;單根纖維的EDS光譜(d);碳纖維的高分辨率C1s(e)和N1s(f)XPS光譜;裸Li(g)和Li@NCF(h)表面附近Li+濃度分布的模擬;在1 mA cm-2的電流密度下,固定容量為1 mAh cm-2的Cu||Li和Cu@NCF||Li的初始Li成核率的比較(i),(i)中的插圖為陰影區域的放大圖像。
圖3.在(a)1 mA cm-2,(b)3 mA cm-2的不同電流密度下,容量為1 mAh cm-2的裸Li和Li@NCF對稱電池的循環性能。容量為1 mAh cm-2的平面Cu和Cu@NCF對稱電池在1 mA cm-2下的庫侖效率比較(c);裸Li和Li@NCF對稱電池在不同電流密度下的倍率性能(d);100個循環前后,裸Li和Li@NCF對稱電池的EIS(e);基于(c)的電壓遲滯比較(f)。(a)中的插圖為不同循環的放大圖。
圖4.不同循環后裸Li和Li@NCF對稱電池在1 mA cm-2下的形態學評估,其容量為1 mAh cm-2。10次循環后,裸Li(a-b)和Li@NCF(d-e)的俯視圖以及裸Li(c)和Li@NCF(f)的橫截面圖;100次循環后,裸Li(g-h)和Li@NCF(j-k)的俯視圖以及裸Li(i)和Li@NCF(l)的橫截面圖。
圖5.全電池的電化學性能測試。全電池示意圖(a);掃描速率為0.1 mV s-1時全電池的CV曲線(b);全電池的倍率性能(c);在不同電流密度下,全電池電壓滯后的差異(d);全電池在1C下的循環性能(e)。