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    陜西科技大學段超&amp;沈夢霞Carbohydr. Polym.:芯鞘結構纖維素基β-FeOOH@MIL-100(Fe

    2021-03-01   易絲幫

    DOI: 10.1016/j.carbpol.2021.117676

    電紡納米纖維膜(ENM)由于其獨特的性能在廢水處理中顯示出巨大的優勢和潛力。然而,尋找一種綠色、高效的環境友好型生物降解材料來處理油、染料和重金屬離子同時存在的復雜廢水仍然是一項挑戰。在這項工作中,以此為目的構建了一種纖維素基光催化ENM。所制備的雜化ENM以靜電紡絲脫乙酰乙酸纖維素/聚乙烯吡咯烷酮(CeP)納米纖維為骨架核,原位合成β-羥基氧化鐵修飾的鐵基MOF(β-FeOOH@MIL-100(Fe))異質結為光催化殼。芯鞘結構的ENM具有超高的MIL-100(Fe)負載量(78wt%),較大的比表面積(1105 m2/g)和分散良好的β-FeOOH納米棒。得益于這些多孔且親水的MIL-100(Fe),以及β-FeOOH@MIL-100(Fe)強大的光催化-芬頓協同作用,所制備的ENM具有優異的性能,對油脂(99.5%)、染料(99.4%)和鉻離子(Cr(VI))(99.7%)的同時去除效率很高。另外,由于其固有的自清潔功能,光催化ENM可以長期重復使用。

     

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    圖1.(a)制備芯鞘結構β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP NFM的示意圖。每個合成步驟中電紡納米纖維的形態變化。(b,b-1,b-2)CA/PVP(CAP)納米纖維;(c,c-1,c-2)脫乙酰CA/PVP(CeP)納米纖維;(d,d-1,d-2)MIL-100(Fe)/CeP超細纖維;(e,e-1,e-2)β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP的SEM和TEM圖像。(f)β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP以及C、Fe、Cl、O和N元素的EDS映射圖像。


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    圖2.(a)CA/PVP比對MOF負載的影響。(c)在不同階段的纖維直徑分布。(b)MIL-100(Fe)顆粒和MIL-100(Fe)/CeP NFM的N2吸附等溫線和(d)PSD。(b,d)中的插圖顯示了MIL-100(Fe)顆粒和MIL-100(Fe)/CeP的孔結構參數。在0.01-0.1的分壓范圍內計算SBET。


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    圖3.(a)CeP、MIL-100(Fe)/CeP、β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP、MIL-100(Fe)和β-FeOOH的XRD圖譜和(b)FT-IR光譜;(c)β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP的XPS圖譜;(d)Fe2p結合能譜,(e)O1s結合能譜和(f)C1s結合能譜。


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    圖4.(a)不同階段水接觸角的變化,(b)CeP和β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP上的油潤濕狀態示意圖。(c)β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM的水下親水性。(d)用于SSEs凈化的油/水乳化液分離裝置的演示照片。(e,f)在0.1bar下通過β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM的SFEs(左)和SSEs(右)油/水乳液的滲透通量和分離效率。


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    圖5.(a)β-FeOOH@MIL-100(Fe)異質結的協同吸附和光芬頓協同降解機理。(b)CeP、MIL-100(Fe)/CeP和β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM的紫外-可見漫反射光譜(DRS)。(c,f)在可見光照射下,當CeP、CAP、MIL-100(Fe)/CeP和β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM存在時MB和Cr(VI)的光催化活性曲線。(e)在60mg/L的染料濃度下,CeP、CAP、MIL-100(Fe)/CeP和β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM的吸附容量比較。(d)用β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM處理的MB水溶液的紫外-可見吸收光譜,以及(g)不同樣品的擬一級動力學相關擬合曲線。


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    圖6.(a)廢水處理用循環膜的合理機制。(b)ENMs在不同階段的照片。i)原始β-FeOOH@MIL-100(Fe)/CeP ENM的照片;ii)黑暗條件下過濾后的ENM;iii)弱光條件下過濾后的ENM;iv)通過光催化處理清潔的ENM。(c,d)在連續光照(c)和黑暗(d)條件下,在循環實驗中MB/Cr(VI)/石油醚表面活性劑穩定乳液的去除效率變化。


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