DOI: 10.1016/j.cej.2021.128420
具有較大存儲容量的鈉的更高可用性推動了鈉離子電池(SIBs)先進電極材料的制備進程,從而擴大了智能電器的潛在市場。多種金屬原子分散到碳骨架中可以增強高性能SIBs的鈉吸附性能。在這項工作中,通過靜電紡絲和直接硒化(DS)工藝,將Fe/Se/Al原子/團簇合理分散在N摻雜非晶碳纖維上。當DS-Fe/Se/Al@NC-650納米纖維產品作為SIBs的負極材料時,在100 mA g-1下顯示432 mAh g-1的存儲容量,在700次循環中具有99%的穩定性。如此優異的存儲容量是通過Fe/Se/Al對N摻雜非晶碳納米纖維互連網絡的協同效應產生的。理論計算為用于SIB的DS-Fe/Se/Al@NC-650納米纖維的容量和穩定性提供了有力的證據,驗證了實驗結果中的電子/離子傳輸。
圖1.DS-Fe/Se/Al@NC-650和IS-Fe/Se/Al@NC-650納米纖維的制備示意圖。
圖2.形態和STEM元素映射。DS-Fe/Se/Al@NC-650納米纖維的(a-c)SEM,(d-e)TEM,(f)HRTEM和(g)STEM映射。
圖3.HAADF-STEM和EXAFS。(a-c)經像差校正的STEM圖像,(d)Fe、Se、Al和C的STEM元素映射,(e)Fe2O3、Fe3O4和FeO的Fe K-edge XANES光譜以及相應的Fe K-edge pre-edge XANES光譜,傅立葉變換Fe K-edge的幅值,(f)Fe3O4和酞菁鐵(FePC)的EXAFS譜以及Fe K-edge XANES譜的對應曲線。
圖4.用于SIB的DS-Fe/Se/Al@NC-650電極的電化學性能。(a)掃描速率為0.1 mV s-1時的CV,(b)充電/放電曲線,(c)所開發產品的容量比較,(d)在不同電流密度下的額定容量和(e)DS-Fe/Se/Al@NC-650電極的長期循環穩定性。
圖5.不同電壓下SIBs電池的非原位研究:(a)SIBs電池的PXRD,(b)拉曼光譜,DS-Fe/Se/Al@NC-65紐扣電池在不同電壓下的(c)XPS全掃描,以及(d)Na1s,(e)Se3d,(f)Al2p和(g)Fe2p去卷積XPS光譜。(h)第100次放電循環后DS-Fe/Se/Al@NC-650的形態。
圖6.(a)石墨烯,(b)氮摻雜石墨烯,(c)Fe@N-石墨烯,(d)Al-Fe-Se@N-石墨烯,(e)Na-石墨烯,(f)Na@N-石墨烯,(g)Na@Fe-Se-石墨烯,(h)Na@Al-Fe-Se-石墨烯,(i)Li@N-石墨烯,(j)Li@Al-Fe-Se-石墨烯,(k)Li-石墨烯和(l)Li@Fe-Se-石墨烯體系的優化結構。
圖7.優化結構的等值面電荷密度和態密度。(a)Li吸附在Al分散N-石墨烯上的等值面電荷密度。(b)Na吸附在Al分散N-石墨烯上的等值面電荷密度,(c)Li和(d)Na摻雜Fe/Se/Al@N-石墨烯的DOS。