DOI: 10.1021/acsami.0c15324
靜電紡絲是一種制備具有定制孔結構的疏水性氣體擴散層（GDLs）的通用技術，其可增強聚合物電解質膜（PEM）燃料電池的性能。然而，定制疏水性電紡GDLs（eGDLs）的降解特性尚未得到充分的研究。在此，研究者首次通過H2O2的非原位加速降解方案研究了定制疏水性eGDLs的降解特性。降解eGDLs的表面接觸角（44±12°）低于原始eGDLs的表面接觸角（137±6°）。疏水性的喪失歸因于電紡碳纖維表面上氟化單層（通過直接氟化處理形成）的降解（通過水解），表面氟含量的減低證明了這一點。表面單層的降解影響了燃料電池在多種運行條件下的性能。與原始eGDL相比，在100％相對濕度（RH）下，單層的損失導致更高的液態水含量和更低的電池電壓。在50％相對濕度下，由于降解材料的電導率較低，降解的eGDL導致電池電壓較低。較低的電導率歸因于單層損失后碳纖維的氧化。研究結果表明，堅固疏水性表面處理方法的設計對于改進定制GDLs以實現燃料電池的長期有效運行至關重要。
圖1.eGDLs在各個階段的表面接觸角測量。（a）原始、燃料電池測試后和降解eGDLs的平均接觸角。誤差棒代表±1個標準偏差。在eGDLs的兩側進行測量，并且在兩側之間觀察到最小差異。（b）原始eGDL，（c）燃料電池測試后的eGDL和（d）降解eGDL的液滴圖像。
圖2.直接氟化處理以功能化eGDLs。首先將基材暴露于氧等離子體中以產生表面羥基和羧基。在等離子體處理之后，將基材在真空中暴露于氟化三氯硅烷蒸氣中以形成疏水性單層。
圖3.在100％RH下的燃料電池性能和水分曲線。（a）在100％RH下獲得的i-V曲線。誤差棒代表±1個標準偏差。注意：降解eGDL的虛線表示從一個工作點到下一個工作點（1個數據點/s）的電流斜坡的實時電壓響應。虛線以突出顯示在0.5 A/cm2電流階躍后電壓的急劇下降。eGDL降低至0.5 A/cm2時，電壓嚴重下降，表明在100％RH下質量損失較大。原始eGDL的實線僅僅是平均電池電壓測量值之間的連接線。（b）在100％RH和0.5 A/cm2下，層面之間的液態水特性。x=0對應于催化劑層/eGDL界面。與原始eGDL相比，由于疏水性的喪失，降解的eGDL導致了更多的水分積累。
圖4.在50％RH下的燃料電池性能和電導率。（a）在50％RH下獲得的i-V曲線。誤差棒代表±1個標準偏差。（b）在50％RH下的高頻電阻（HFR）。誤差棒代表±1個標準偏差。（c）比較eGDLs的整體面內電導率。誤差棒代表±1個標準偏差。
圖5.商用SGL 25BC GDL和雙層eGDL在100％和50％入口相對濕度下的性能比較。（a）在100％RH下獲得的i-V曲線。注意：降解eGDL的虛線表示從一個運行狀態過渡到下一個運行狀態的電壓響應。實線僅僅是所獲得的數據點之間的連接線。（b）在100％RH下獲得的傳質阻力。注意：由于電壓隨電流變化而急劇下降（即較小的電流波動會帶來較大的電池電壓變化），因此無法通過電化學阻抗譜（EIS）在1.0 A/cm2的條件下對降解的雙層eGDL進行可靠的傳質電阻測量。（c）在50％RH下獲得的i-V曲線。（d）在50％RH下的高頻電阻。誤差棒代表±1個標準偏差。
圖6.基于Randles的等效電路，用于擬合獲得的阻抗譜。
圖7.由同步加速器X射線照相術獲取的樣品圖像。（a）由X射線照相術獲取的樣品射線照片。（b）處理后的圖像顯示每個像素的水厚度。顏色表示液態水的厚度，單位為厘米。
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