DOI: 10.1016/j.cej.2020.128235
可充電鋁離子電池（AIB）具有能量密度高、成本低等優點，被認為是可以滿足未來大規模儲能需求的下一代電池系統。對于長壽命AIBs的開發，最迫切的挑戰是尋求合適的正極，并理解確切的Al充/放電機理。在此，研究者通過靜電紡絲和退火工藝合成了一種新型無粘結劑正極材料，即CoS2@碳納米纖維。結果，在200 mA g-1的電流密度下經過500次循環后，比容量保持約為80 mAh g-1，這比使用帶有粘合劑的普通CoS2正極的AIBs更高。值得注意的是，即使在500 mA g-1的高電流密度下，電池在1200次循環后仍可保持74 mAh g-1的比容量。此外，結合異位XRD、XPS和第一性原理研究了其工作機理，揭示了CoS2/AlCo2S4的可逆轉化反應。新型無粘結劑CoS2@碳納米纖維正極對于進一步設計低成本、長循環壽命的無粘結劑AIBs具有重要意義。
圖1.F-CoS2@CNFs的SEM和TEM圖像。a）純CNFs前體，b）碳化后的純CNFs，c）酸處理后的CNFs，d）CNFs上生長的CoS2顆粒，e）CoS2顆粒，f）CoS2/PAN復合材料，g）碳化后的CoS2/PAN的SEM圖像。h）F-CoS2@CNFs-B的TEM圖像。i）四水合乙酸鈷（II）/PAN復合材料，j）Co@CNFs，k）S/Co@CNFs，l）F-CoS2@CNFs-C的SEM。
圖2.具有不同無粘結劑正極的AIBs的循環性能。
圖3.a）合成CoS2@CNFs的示意圖。b）Co@CNFs、裸CoS2和CoS2@CNFs的XRD圖譜。c）純CoS2、CNFs和CoS2@CNFs的拉曼光譜。d）裸CoS2和CoS2@CNFs的氮氣吸附-解吸等溫線。
圖4.CoS2@CNFs的XPS光譜：a）全掃描光譜，b）S 2p，c）Co 2p，和d）C 1s。
圖5.a）CoS2@CNFs的TEM圖像，b）HR-TEM圖像，c）選定區域衍射圖。d）SEM圖像，e-h）元素映射，i）SEM-EDS驗證了CoS2@CNFs的存在。
圖6.a）F-CoS2@CNFs-C正極和b）N-CoS2正極在掃描速率為0.5 mV s-1下的CV曲線。c）F-CoS2@CNFs-C和N-CoS2正極的奈奎斯特圖；插圖是系統的等效電路模型。d）具有N-CoS2正極和F-CoS2@CNFs-C正極的AIBs在200 mA g-1下的循環性能。e）具有F-CoS2@CNFs-C正極的AIBs在500 mA g-1下的循環性能。
圖7.原始和充放電F-CoS2@CNFs-C正極中a）Co 2p和b）Al 2p的異位XPS光譜。c）循環F-CoS2@CNFs-C正極的XRD圖譜。
圖8.a）-c）放電電極和d）-f）充電電極的SEM以及C、Co、S和Al相應的EDS映射圖像。g）具有F-CoS2@CNFs-C正極的AIB和h）能量存儲機制的示意圖。
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