DOI:10.1016/j.ceramint.2020.12.078
本研究使用良性溶劑制備了5種不同的電紡絲殼聚糖基支架，以促進傷口愈合。研究人員發現殼聚糖/PEO支架在水溶液中通常是不穩定的，并且力學性能較差，尤其是在潮濕條件下，因此必須通過對支架進行改性來解決這些問題。在所有支架中，殼聚糖與PEO的比例相同，但它們含不同量的鈰摻雜生物活性玻璃（Ce-BG）。在本文作者之前進行的一項研究中，對這五種支架的形態、結構、化學鍵、細胞生物相容性和細胞培養進行了分析。同時，本研究參數包括對革蘭氏陽性和革蘭氏陰性菌細胞的抗菌活性、力學性能、離子釋放行為和溶脹性能。結果表明，盡管將Ce-BG/CH（w/w）的比例提高到20％（w/w）可以顯著改善支架的溶脹度和力學性能，但將Ce-BG/CH（w/w）比例提高20％（w/w）以上會降低Ce-BG對上述性能的正向影響。后一種現象可能是由于Ce-BG納米粒子的團聚所致。即使Ce-BG納米顆粒的團聚有一定的不利影響，但對支架的抗菌活性和離子釋放行為不會產生影響。事實上，直至Ce-BG/CH=40％（w/w），這些性能會得到持續的改善。然而，值得注意的是，將Ce-BG/CH（w/w）比例提高到40％可顯著提高支架對革蘭氏陰性大腸桿菌細胞的抗菌活性，但對革蘭氏陽性金黃色葡萄球菌的抗菌活性沒有影響。由于沒有一種電紡絲支架在潮濕條件下能提供令人滿意的力學性能，因此研究者制備了一種改性樣品來提高該性能。改性包括在將Ce-BGs納米粒子嵌入殼聚糖-聚環氧乙烷靜電紡絲溶液之前，先用殼聚糖對其進行涂覆。在干燥狀態下，與未改性樣品和基礎支架相比，改性樣品的拉伸強度分別提高了287％和889％，峰值應變增加了88％和330％。總體而言，濕態改性支架的力學性能非常接近皮膚，其斷裂伸長率為28.6％，僅比皮膚組織支架所需的斷裂伸長率低20％。
圖1.（a）不同CH-PEO-（8Ce-BG）支架的溶脹度和（b，c，d，e）ICP測量。支架溶脹度測定表明，本研究中的電紡CH-PEO和CH-PEO-（8Ce-BG）納米纖維墊在蒸餾水和PBS中極為不穩定，24h后幾乎完全溶解在水溶液中。因此，在重復測量溶脹性能之前，所有樣品均用含NaOH的70/30甲醇水溶液進行穩定。新的實驗結果表明（a）溶脹度最初隨著8Ce-BG/CH）（w/w）的增加而增加，直至10％，然后降低。支架吸水率的單向方差分析（ANOVA）顯示，在所有樣品中，CHB2和CHB3與其他兩個后續樣品相比差異更大。上述樣品之間吸水率的顯著差異可歸因于與CHB2相比，CHB3中8Ce-BG納米粒子團聚頻率增加。對浸泡在SBF中的含8Ce-BG的支架的（b）Si、（c）Ca、（d）P和（e）Ce濃度進行測定，結果表明，第一次（12h后）和最后一次測量（120h）中Si濃度的變化與支架的8Ce-BG/CH比值成正比。
圖2.具有不同BG含量的樣品對（i）革蘭氏陰性大腸桿菌和（ii）革蘭氏陽性（金黃色葡萄球菌）細菌細胞的抗菌作用。在暴露于（a）對照樣品，（b）CHB1，（c）CHB2，（d）CHB3，（e）CHB4之前和之后，計數細菌細胞的CFU。樣品對（i-f）革蘭氏陰性大腸桿菌和（ii-f）革蘭氏陽性（金黃色葡萄球菌）抗菌活性的單向方差分析（P<0.001）。與各支架相關的細菌細胞存活率百分比顯示在每個柱形的上方。
圖3.干燥狀態下，（8Ce-BG/CH）（w/w）不同的CH-PEO-（8Ce-BG）支架的力學性能表明納米復合材料的破壞機理不同。由于8Ce-BG納米粒子的硬化作用，將（8Ce-BG/CH）（w/w）增加至20％可以改善支架的力學性能。超過20wt％時，CHB3和CHB4中頻繁出現團聚體會降低8Ce-BG-NPs與聚合物基質之間的相互作用。因此，與CHB1和CHB2相比，CHB3和CHB4的模量和峰值應力大大降低，樣品的峰值應變增加。
圖4.（a，b）背向散射和（c）正常模式下具有不同放大倍率的改性樣品（MCHB4）的FESEM圖像及其EDX分析。（a）支架在背向散射模式下的縮小圖像顯示了納米粒子的整體分布，由于鈰的高分子量，納米粒子可以通過其明亮的顏色來區分。通過對MCHB4中的納米纖維與CHB4中的納米纖維進行EDX分析，發現8Ce-BG-NPs在MCHB4主基質中的分散度比在CHB4主基質中更均勻。（b）MCHB4中納米纖維的放大圖片有助于更好地識別納米粒子的存在。這些用黃色箭頭標記。（c）MCHB4中聚集區域的放大圖像及其EDX分析表明8Ce-BG-NPs在MCHB4主基質中的分散度比在CHB4中（此處未顯示）更均勻。
圖5.改性樣品（MCHB4）在干燥和潮濕狀態下的力學行為。通過對CHB4進行改性以提高其力學性能，合成了MCHB4。改性樣品（MCHB4）在干燥和潮濕狀態下均顯示出合理的力學性能。處于濕態的MCHB4的斷裂伸長率為28.6％，接近皮膚組織支架應用所需的斷裂伸長率。
圖6.這項研究中合成的所有樣品的力學性能比較。（a），（c）所有電紡樣品的峰值應力和模量的比較表明，將8Ce-BG/CH（w/w）的比例提高超過20％會降低拉伸強度和模量。此外，與未改性樣品（CHB4）相比，改性樣品（MCHB4）的拉伸強度明顯更高。（b）每個連續樣品之間8Ce-BG/CH（w/w）比值的差異為10％時不會顯著改變峰值應變。此外，在將8Ce-BG-NPs轉移到靜電紡絲溶液中之前對其進行涂覆的策略是一種提高支架力學性能的有效方法（P<0.001）。（除了CHB0，標有黑星的樣品的力學性能與之前的樣品存在顯著性差異。標有黑星的CHB0意味著其力學性能與CHB1的力學性能顯著不同。）
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