DOI:10.1016/j.jallcom.2020.158075
三維結構材料與電解質有足夠的反應性接觸表面，可以顯著提高超級電容器的電容性能。在此，研究者報告了一種簡便的方法以制備分層碳納米纖維（CNFs）改性銅泡沫支撐的Co@CoO雜化材料，作為超級電容器應用的獨立式無粘結劑電極。在三電極系統中，經過優化的Co@CoO/CNFs/Cu泡沫材料在50 mA cm-3的電流密度下循環5000次后，顯示出19.2 F cm-3的高比電容和97.5％的優異電容保持率。以Co@CoO/CNFs/Cu泡沫材料為正極，活性炭電極為負極，構建了一種紐扣型不對稱超級電容器，以檢驗其在實際應用中的性能。在4 mA cm-2的充電電流密度下，其儲能密度達到180.5 mWh cm-2，相應的功率密度為6000 mW cm-2。5000次循環后，保持了100％的出色循環壽命。CNFs的高表面積和電導率對高度分散的Co@CoO納米粒子起到了積極的支持作用。脈沖電沉積有利于可控地制備具有均勻分布和均一尺寸的Co@CoO納米粒子。具有多孔結構的分層雜化電極能夠很好地接入電解質，有效地存儲和轉移電荷，從而改善了其整體電化學性能。
圖1.Co@CoO/CNFs/Cu泡沫復合電極的合成步驟和反應機理示意圖。
圖2.（a）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，（b）（a）的相應EDX元素圖，（c，d）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫以及末端開口CNF（d的插圖）的高分辨率SEM圖像。
圖3.（a）生長的CNFs和CNTs（插圖）的透射電子顯微鏡（TEM）圖像，（b，c）Co@CoO/CNFs以及（d）Co、CoO和FeO納米粒子的高分辨率TEM圖像。
圖4.（a）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫的XRD圖譜和（b）拉曼光譜。
圖5.（a）寬掃描XPS光譜，（b）C、O、Co和Fe的表面原子濃度，（c）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫復合電極的O1s，（d）Fe2p，和（e）Co2p。
圖6.（a）在-0.8至-0.2V的電位窗口下，以10 mV s-1的掃描速率獲得的Cu泡沫、CNFs/Cu泡沫、Co@CoO/Cu泡沫和Co@CoO/CNFs/Cu泡沫的循環伏安圖（CV）。（b）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫在不同掃描速率（5、10、20、30、40和50 mV s-1）下的CVs。（c）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫的比電容與掃描速率的函數關系。（d）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫在不同電流密度（50、75、100和150 mA cm-3）下的恒電流充電/放電（GCD）曲線。（e）在不同電流密度下計算得出的Co@CoO/CNFs/Cu泡沫的比電容。（f）Cu泡沫、CNFs/Cu泡沫和Co@CoO/CNFs/Cu泡沫樣品的奈奎斯特圖和等效電路圖（插圖）。
圖7.（a）CNFs/Cu泡沫和Co@CoO/CNFs/Cu泡沫在5、10、30和40個脈沖下的循環伏安圖（CVs），以在CNFs/Cu泡沫上脈沖電沉積Co（掃描速率為10 mV s-1）。（b）在第1、1000、3000和5000次循環期間記錄的CVs表明Co@CoO/CNFs/Cu泡沫的長期穩定性。（c）Co@CoO/CNFs/Cu泡沫在3M KOH中循環5000次后的電容保持率。
圖8.組裝的紐扣式Co@CoO/CNFs/Cu泡沫（+）//AC/Ni泡沫（-）ASC裝置的電化學性能。（a）在0-1.0V的電勢窗口中以不同掃描速率獲得的CV曲線。（b）在不同電勢窗口中以10 mV s-1的掃描速率獲得的CV曲線。（c）在0-1.5V的電勢窗口中，在不同電流密度下的GCD曲線。（d）顯示ASC設備功率和能量密度的Ragone圖。（e）電流密度為6 mA cm-2時的電容保持率和庫倫效率。
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