DOI:10.1016/j.jcis.2020.11.103
具有成本效益、活性和穩定性的電催化劑是電催化分解水制氫的關鍵。在此，研究者通過靜電紡絲法制備出一種由Ni/Gd2O3/NiO異質結構成的新型納米纖維（NF）。所制備的材料對析氫反應（HER）具有較高的電催化性能，起始電位為89mV，與鉑（Pt）的電位非常接近。在Ni/Gd2O3/NiO同軸異質結構中成功優化了NiO的化學和電學性能，摻有Gd3+的NiO NFs顯著提高了其電導率并促進了HER反應動力學。這些NFs具有長期耐用性和可通過HER產氫的獨特優勢，并且性能優于基準Pt催化劑。這些金屬氧化物NFs和納米結構的成功制備為合成高效HER催化劑提供了新的途徑。
圖1：所制備的NiO、Gd2O3/NiO和Ni/Gd2O3/NiO納米纖維的XRD圖譜。圖b聚焦在更窄的2θ窗口上，以進行更精細的分析。在每個圖的底部，顯示了NiO（PDF＃047-1049），Gd2O3（PDF＃012-0797）和金屬Ni（PDF＃004-0850）參考結構的相位分配。
圖2：所制備的NiO（a），Gd2O3/NiO（b）和Ni/Gd2O3/NiO（c）納米纖維的場發射SEM圖像。Gd2O3/NiO（d，e-h）和Ni/Gd2O3/NiO（i，j-m）的HRTEM圖像（d和i）以及EDX元素映射（e-h和j-m）。藍色框標記的Ni/Gd2O3/NiO區域的快速傅立葉變換（FFT）圖譜以及插圖中的相應強度分布（i），氧（f和k），鎳（g和l）和釓（h的m）。（1）和（m）中的線掃描證實了Gd在NF表面上的偏析。
圖3：NiO、Gd2O3/NiO和Ni/Gd2O3/NiO納米纖維中Ni 2p（a），O 1s（b）和Gd 3d（c）的高分辨率XPS光譜。
圖4：NiO、Gd2O3/NiO和Ni/Gd2O3/NiO納米纖維的室溫CW-EPR光譜（9.78GHz，5G，100kHz，2mW mw功率）。將光譜歸一化為樣品質量。
圖5：a）在1M KOH中，以5mV/s獲取的NiO、Gd2O3/NiO和Ni/Gd2O3/NiO納米纖維進行HER的LSV曲線，b）在1M KOH中，以5mV/s獲取的試樣納米纖維和市售Pt在10mA/cm2下的LSV曲線，c）所制備納米纖維的Tafel圖，d）通過繪制200mV（相對于RHE）下的電流密度變化（Δj=（ja-jc）/2）來估算Cdl。e）Ni/Gd2O3/NiO在150mV下的計時電流測試，f）在1M KOH中，以5mV/s獲取的Ni/Gd2O3/NiO電極在進行5000CV測試之前和之后的LV曲線，g）實驗前，在Ar飽和的1M KOH中，Ni/Gd2O3/NiO在350mV（相對于RHE）下進行HER長達30min的法拉第效率（FE）。每15分鐘對析出的H2濃度進行定量；h）在0.1Hz到1MHz的頻率范圍內繪制EIS奈奎斯特曲線，等效電路如插圖所示。
圖6：Ni/Gd2O3/NiO NF表面的HER機理。
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