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    福建師范大學羅永晉&amp;陳慶華J. Hazard. Mater.:CeO2@Co3O4納米纖維催化劑的制備及其

    2020-12-09   易絲幫

    DOI:10.1016/j.jhazmat.2020.124695

    通過多流體同軸靜電紡絲法制備了一種一維(1D)核殼結構Co-Ce氧化物,并評估了該氧化物對丙烷(C3H8)完全氧化的催化性能。活性和形態學表征顯示,以CeO2為核、Co3O4為殼的CeO2@Co3O4納米纖維催化劑具有優異的氧化活性。在纖維外部生長的Co3O4可以與C3H8快速反應,而內部具有高儲氧能力的CeO2則有助于提高氧化速率。此外,連續晶界為晶格氧提供了快速的傳質通道,富氧空位有利于活性氧的遷移。原位漫反射紅外傅里葉變換光譜(DRIFTs)證實,與使用單針靜電紡絲方法制備的試樣相比,CeO2@Co3O4催化劑具有更快的C3H8吸附速率和更好的氧化活性。此外,CeO2@Co3O4催化劑在300℃和400℃的溫度下均顯示出優異的熱穩定性,并且對5vol%H2O和5vol%CO2具有較強的抵抗力。該策略為通過構建一維核殼金屬氧化物催化氧化揮發性有機化合物以促進活性氧遷移的形態設計提供了一些新的見解。

     

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    圖1.(A)(1)CeO2@Co3O4,(2)CeO2/Co3O4,(3)Co3O4和(4)CeO2上C3H8的轉化率與反應溫度的關系。CeO2@Co3O4上C3H8氧化的持續時間:(B)400℃下80h和(E)300℃下35h;400℃下,(C)5vol%H2O和(D)5vol%CO2和/或5vol%H2O對CeO2@Co3O4上C3H8轉化率的影響;(F)300℃下,5vol%H2O和/或5vol%CO2對CeO2@Co3O4上C3H8轉化率的影響。


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    圖2.(A,B)CeO2@Co3O4,(C,D)CeO2/Co3O4,(E,F)Co3O4和(G,H)CeO2的SEM圖像。


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    圖3.在300℃下進行35小時長期活性測試(A)之前和(B)之后CeO2@Co3O4的SEM圖像。


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    圖4.(A)CeO2@Co3O4和(E)CeO2/Co3O4的TEM圖像。(B,C)CeO2@Co3O4和(F,G)CeO2/Co3O4的HRTEM圖像(紅色圓圈:Co3O4相;白色圓圈:CeO2相;綠線:Co3O4和CeO2之間的晶界);Co,Ce的元素映射圖像以及(D)CeO2@Co3O4和(H)CeO2/Co3O4的重疊圖像;(I)CeO2@Co3O4和CeO2/Co3O4的結構示意圖。


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    圖5.(1)CeO2@Co3O4,(2)CeO2/Co3O4,(3)Co3O4和(4)CeO2的XRD圖。


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    圖6.(1)CeO2@Co3O4,(2)CeO2/Co3O4,(3)Co3O4和(4)CeO2的拉曼光譜。


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    圖7.(1)CeO2@Co3O4,(2)CeO2/Co3O4,(3)Co3O4和(4)CeO2的N2吸附-解吸等溫線和BJH孔徑分布。


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    圖8.(1)CeO2@Co3O4,(2)CeO2/Co3O4,(3)Co3O4和(4)CeO2的(A)H2-TPR曲線,(B)O2-TPD曲線,(C)TG曲線和(D)NH3-TPD曲線。


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    圖9.(1)CeO2@Co3O4,(2)CeO2/Co3O4,(3)Co3O4和(4)CeO2的C3H8-TPSR曲線。


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    圖10.(1)CeO2@Co3O4和(2)CeO2/Co3O4的(A)Ce 3d,(B)Co 2p和(C)O 1s XPS曲線。


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    圖11.(A)CeO2@Co3O4和(B)CeO2/Co3O4上C3H8吸附隨時間變化的原位DRIFTs光譜。(C)CeO2@Co3O4和(D)CeO2/Co3O4上C3H8氧化隨時間變化的原位DRIFTs光譜。


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