Polymer：乙內酰脲N-Cl官能化納米纖維網的制備及其在化學戰劑催化分解中的應用

DOI:10.1016/j.polymer.2020.123262

N-Cl官能團已被廣泛用于抗菌和解毒。然而，除了N-Cl基團的高反應性，其在環境條件下的長期穩定性對于最終應用也尤為重要。到目前為止，研究人員已開發出多種有機基團以增強N-Cl的穩定性，而乙內酰脲N-Cl基團被普遍認為是一種很有前途的選擇。在這項工作中，研究者通過表面官能化制備了N-Cl官能化電紡納米纖維，以進一步合成可催化分解化學戰劑的納米纖維墊。首先合成了含有大量疊氮側基的熱塑性聚氨酯（TPU），并通過靜電紡絲制備了納米纖維網。通過表面點擊反應引入可穩定N-Cl官能團的乙內酰脲官能團。由表面反應生成的N-Cl基團在保持其催化分解化學戰劑活性的同時，其儲存穩定性優于本體反應。為了提高納米纖維網的力學性能，采用將常規TPU與疊氮型TPU共混的方法來控制其表面乙內酰脲基團的數量，并且混合納米纖維網在乙內酰脲功能化和N-氯化后保持其固有的柔性。通過優化共混條件，可實現較高的N-Cl穩定性和增強的催化活性。表面富含N-Cl基團在保持其固有催化活性的同時顯示出較好的穩定性。

圖1.a）本研究采用的ATPU和nTPU的化學結構。b）通過表面反應將乙內酰脲處理到ATPU上的示意圖。

圖2.ATPU和100HDT-TPU纖維的ATR FTIR光譜。

圖3.100NCl-HDT-TPU a）0天和b）60天后的SEM圖像。

圖4.（a）100NCl-HDT-TPU纖維在儲存過程中的活性氯穩定性，以及（b）使用表面處理纖維進行CEES分解測試的1H NMR光譜。

圖5.不同HDT-TPU纖維的ATR-FTIR光譜。

圖6.75NCl-HDT-TPU纖維a）60天之前和b）之后的SEM圖像。

圖7.乙內酰脲表面點擊之前和之后的ATPU、75ATPU和nTPU纖維墊的力學性能測試。

圖8.a）不同比例的nTPU共混NCl-HDT-TPU纖維在儲存期間的活性氯穩定性測試，以及b）每種NCl-HDT-TPU纖維的分解率。