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    大連理工大學陶勝洋&amp;中國科學院大連化學物理研究所張江威Ind. Eng. Chem. Res.:微

    2020-11-30   易絲幫

    DOI:10.1021/acs.iecr.0c04441

    ZrO2基金屬氧化物在多相催化中有著廣泛的應用。對于多相催化而言,分散性是一項艱巨的挑戰。本文報道了一種利用微流控芯片輔助靜電紡絲制備ZrO2基復合金屬氧化物纖維的簡便合成方法。所形成的納米級纖維含均勻分布的不同氧化物。通過摻雜SiO2或MgO顯著增加了ZrO2的酸性和堿性位點。這些纖維是負載氧化鐵以進行Fenton反應的理想催化載體。鐵元素高度均勻地分散在纖維上。該催化劑可在45分鐘內降解溶液中90%以上的500ppm染料,且循環使用后仍可保持較高的降解率。

     

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    圖1.(A)0.50-ZS纖維的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像;(B)0.5-ZS纖維的TEM圖像;(C,D)Si和Zr元素的對應映射;(E)0.50-ZM纖維的SEM圖像;(F)0.5-ZM纖維的TEM顯微照片;(G,H)Mg和Zr元素映射的對應圖像;(I)0.50-ZS纖維的高分辨率TEM(HRTEM)顯微照片;(J)0.50-ZM纖維的HRTEM顯微照片;(K)不同ZS纖維的X射線衍射(XRD)圖;(L)不同ZM纖維的XRD圖譜。


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    圖2.(A)不同纖維的XPS圖譜和(B)Zr3d的核激發XPS圖譜;(C)不同ZS纖維的吡啶吸附紅外光譜。


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    圖3.(A)負載氧化鐵前后0.75-ZS纖維的XRD圖譜;(B)Fe/0.75-ZS的TEM圖像;(C)Fe/0.75-ZS的EDX Fe元素映射圖;(D)負載氧化鐵前后0.75-ZS纖維的XPS全掃描光譜;(E)芬頓反應之前和之后催化劑的XPS全掃描光譜;(F)Fe2p的核激發XPS光譜。


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    圖4.(A)不同載體催化劑芬頓反應以降解MB;(B)不同鐵催化劑芬頓反應降解MB的比較;NPs-1,鐵等量催化劑;NPs-2,15mg催化劑;另一種催化劑為15.0mg;(C)Fe/0.75-ZS芬頓反應降解不同濃度的MB;(D)Fe/0.75-ZS降解MB的循環測試;(E)磁性催化劑的降解率;(F)不同ZM載體催化劑芬頓反應以降解苯酚;反應條件:30mL 200ppm底物,60μL H2O2、15.0mg催化劑和25mg鹽酸羥胺。


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    圖5.(A)Fe箔、Fe2O3、FeO和Fe/ZS纖維的歸一化K邊緣X射線吸收近邊緣結構(XANES)χ(E)光譜和(B)FT;(C)Fe箔,(D)FeO和(E)Fe/ZS的Fe K邊緣EXAFS等高線圖的波長轉換。


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    圖6.(A)不同Fenton體系中DMPO加合物在反應5min時的EPR信號和(B)羥基自由基濃度。MB、H2O2、催化劑和鹽酸羥胺全部存在的體系被稱為MB-H2O2-Cat-HH體系,而存在MB、H2O2和催化劑的體系被稱為MB-H2O2-Cat體系;存在MB、H2O2和鹽酸羥胺的體系稱為MB-H2O2-HH體系;只存在MB和H2O2的體系被稱為MB-H2O2體系。


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