DOI:10.1016/j.matchemphys.2020.124087
臨床微生物感染已成為一種常見的綜合征,時刻威脅著患者的健康,而具有抗菌特性的可生物降解材料引起了人們越來越多的關注,其有望取代包括包裝和繃帶在內的傳統生物材料。在這項研究中,采用靜電紡絲法合成了一種可生物降解的聚酯聚羥基丁酸酯/聚ε-己內酯(PHB/PCL)纖維膜,其中含有季銨鹽鹵胺(HQAS)作為抗菌劑。通過原位聚合將作為pH響應性疏水劑的甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(DMAEMA)接枝到PHB/PCL纖維膜上。分別用HCl和NH4OH處理得到親水膜和疏水膜。一方面,當表面經HCl溶液進一步處理后呈親水性時,該膜對大腸桿菌O157:H7(ATCC 43895)和金黃色葡萄球菌(ATCC 6538)表現出顯著的抗菌作用,并且該膜還具有顯著的血栓形成性,BCI為60.6%。另一方面,經NH4OH溶液進一步處理后,該膜對大腸桿菌O157:H7的抗菌效果較差,而膜表面顯示出優異的疏水性,平均接觸角為134°,具有自清潔性能,可減少細菌粘附。此外,pH響應性親水/疏水膜對UVA光照和儲存顯示出良好的穩定性和耐久性。因此,這類pH響應性親水/疏水抗菌膜在生物醫學材料中具有巨大的應用潛力。
圖1.HQAS前體的合成。
圖2.PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS纖維膜的制備。
圖3.a)PHB/PCL,b)PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS和c)PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl的SEM圖像。d)膜的FT-IR和e)XPS光譜。
圖4.a)PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl-OH-和PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl-H+的pH響應性親水/疏水性能以及b)N 1s和Cl 2p的XPS光譜。
圖5.a,b)不同膜對金黃色葡萄球菌和大腸桿菌O157:H7的殺生物活性。c,f)接觸時間對PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl殺生物活性的影響。d,e)不同膜對細菌粘附特性的影響。膜a:PHB/PCL,膜b:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS,膜c:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl,膜d:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl-H+,膜e:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl-OH-。
圖6.抗菌機理示意圖。
圖7.膜的血液吸收行為:a)溶液的UV吸收率,b)凝血指數(BCI,圖7a中在542nm處);c)處理過的膜的血液吸收(比例尺為5mm),和d)SEM;e)在膜的提取液中培養24小時后的細胞活性。膜a:PHB/PCL,膜b:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS,膜c:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl,膜d:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl-H+,膜e:PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl-OH-。
圖8.a)纖維膜的TG和b)DTG曲線。c)和d)PHB/PCL-HQAS/DMAEMA/POSS-Cl的UVA穩定性和儲存穩定性。