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    Sci. Rep.:靜電紡絲制備新型葡萄糖響應型納米纖維水凝膠貼片及其在可穿戴生物傳感器

    2020-11-05   易絲幫

    DOI:10.1038/s41598-020-75906-9

    通過靜電紡絲制備的微纖維和納米纖維(NF)水凝膠在水合條件下通常表現出顯著的高孔隙率和比表面積。但是,通過靜電紡絲制備的NFs的高結晶度限制了其透明性。該研究制備了與反向離子電滲電極接觸的透明聚乙烯醇/β環糊精聚合物NF水凝膠,以開發出一種間質液葡萄糖水平約為1mM的無創連續型監測生物傳感器平臺。所設計的PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs NF水凝膠具有柔性、生物相容性、出色的吸收性(去離子水:21.9±1.9,PBS:41.91±3.4)和良好的力學性能(干燥:12.1MPa,濕潤:5.33MPa),酶活性高達76.3%。由于PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs NF水凝膠的獨特性能,例如對生物基質的高滲透性和快速的電子轉移,該生物傳感器在寬線性范圍內顯示出優異的傳感性能、高靈敏度(47.2μA mM-1)、低檢測限(0.01mM)和快速響應時間(<15s)。結果表明,PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs NF水凝膠貼片傳感器可以測定人體血清中的葡萄糖濃度,在未來臨床應用中具有廣闊的前景。

     

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    圖1.(a)在電極上使用PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs NF水凝膠貼片型葡萄糖傳感器的示意圖,以及用于無創實時監測汗液中葡萄糖的葡萄糖傳感機制。(b)制備用于靜電紡絲的PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs復合溶液的示意圖。(c)透明PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs納米纖維水凝膠的制備工藝(包含光學和SEM圖像)。


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    圖2.(a)PVA,β-CD,BTCA,PVA/BTCA,PVA/BTCA/β-CD,PVA/BTCA/GOx,PVA/BTCA/β-CD/GOx和PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs NFs的FT-IR光譜和(b)XRD。不同官能團的拉伸和彎曲模式分別由γ和δ表示。


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    圖3.(a)PVA/BTCA,(b)PVA/BTCA/β-CD,(c)PVA/BTCA/GOx,(d)PVA/BTCA/β-CD/GOx,(e)PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs水凝膠NFs的SEM顯微照片,(f)每個樣品的平均直徑,以及(g)PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs NFs中碳(黃色),氧(綠色)和金(紅色)元素分散體的元素映射。


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    圖4.(a)PVA/BTCA,(b)PVA/BTCA/β-CD,(c)PVA/BTCA/GOx,(d)PVA/BTCA/β-CD/GOx和(e)PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs的C1s XPS光譜。


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    圖5.PVA/BTCA,PVA/BTCA/β-CD,PVA/BTCA/GOx,PVA/BTCA/β-CD/GOx和PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs水凝膠NF的拉伸應力-應變曲線:(a)處于干燥狀態,(b)處于水合狀態。(c)蒸餾水的吸收率,和(d)PBS溶液的吸收率。


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    圖6.熱處理后使用葡萄糖氧化酶活性試劑盒和紫外可見光譜分析(a)PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs,(b)PVA/BTCA/β-CD/GOx和(c)PVA/BTCA/GOx水凝膠NFs的酶活性。GOx活性試劑盒通過D-葡萄糖氧化并與探針反應生成過氧化氫(H2O2),從而產生GOx的比色(535-570nm)產物,(d)在570nm波長處的吸光度,這是每個樣品的最大吸光度。


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    圖7.(a)用PBS(pH7.4)水合PVA/BTCA,PVA/BTCA/β-CD,PVA/BTCA/GOx,PVA/BTCA/β-CD/GOx和PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs水凝膠NFs的CVs,掃描速率:0.1 V s-1;(b)貼片型水合PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs水凝膠NFs的三電極測定;(c)在變化的D-葡萄糖吸收濃度(0.1-0.5mM)下,PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs的CVs,pH7.4和25℃,掃描速率:0.1 V s-1。在PVA/BTCA/GOx(d),PVA/BTCA/β-CD/GOx/AuNPs(e),PVA/BTCA/β-CD/GOx(f)上以-0.2V(vs.Ag/AgCl)連續添加D-葡萄糖(0.1-0.5mM)的電流響應。插圖(e)顯示了穩態電流與D-葡萄糖濃度函數關系的校準曲線。


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